CN111495410B - 蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂、蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种蜂窝陶瓷‑多孔炭整体式催化剂、蜂窝陶瓷‑多孔炭整体式吸附剂及其制备方法和应用,所示蜂窝陶瓷‑多孔炭整体式催化剂由蜂窝陶瓷和多孔炭组成,蜂窝陶瓷为载体,多孔炭为活性组分,通过化学气相聚合法在蜂窝陶瓷表面生成聚吡咯类化合物,然后通过高温碳化活化方法在蜂窝陶瓷表面生成一层氮、磷掺杂的多孔炭,及生成蜂窝陶瓷‑多孔炭整体式复合材料,该催化剂在室温下有较高的臭氧催化分解活性。蜂窝陶瓷‑多孔炭整体式吸附剂由蜂窝陶瓷‑多孔炭复合材料载体和有机胺组成,通过浸渍法在蜂窝陶瓷‑多孔炭复合材料载体负载有机胺,即得到蜂窝陶瓷‑多孔炭‑有机胺整体式吸附剂,该吸附剂可表现出良好的二氧化碳吸附性能。
Description
技术领域
本发明涉及蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料特别是涉及一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂、蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂及其制备方法和应用。
背景技术
自工业化革命以来,由于化石燃料的大量使用,大气中的二氧化碳浓度持续增加,2019年已超过415ppm,这使得全球由温室效应引起的气候变暖现象在不断加剧。目前,人们主要利用有机胺溶液捕捉石油燃烧产生的CO2气体,所使用的有机胺包括乙醇胺(MEA),二乙醇胺(DEA),四乙烯五胺(TEPA)等。虽然采用有机胺溶液捕捉CO2的方法十分有效,但有机胺化学稳定性较差,气体传输效率低,再生耗能大,对仪器腐蚀性强。因此,开发一种新型的二氧化碳分离和捕捉技术,来减少二氧化碳排放,于缓解气候变暖是非常必要且迫切的。
此外,大气中有一定量的臭氧。普通人在一小时内可接受的臭氧极限浓度是260ug/m3,在320ug/m3臭氧环境中活动1小时就会咳嗽、呼吸困难及肺功能下降。臭氧还能参与生物体中的不饱和脂肪酸、氨基及其他蛋白质反应,使长时间直接接触高浓度臭氧的人出现疲乏、咳嗽、胸闷胸痛、皮肤起皱、恶心头痛、脉搏加速、记忆力衰退、视力下降等症状。因此,开发一种新型的臭氧催化分解技术,减少环境中的臭氧是研究者一直努力的目标。
Xiaochun Xu等(Energy&Fuels,2002,16,1463-1469)报道了一种“分子篮”二氧化碳吸附剂,他们将有机胺负载介孔氧化硅MCM-41的孔道内,形成氧化硅-有机胺整体式复合物吸附剂,这种吸附剂外观为固态粉末状,吸附量大且再生能耗小。然而吸附剂呈现为粉末状,因此难以在工业上实现大批量应用,主要原因是由于大量使用粉末材料会堵塞管路设备,在吸附剂前后形成压力降。
中国专利CN103495409B公开了一种将预先经过酸化处理的堇青石蜂窝陶瓷浸没于树脂中,取出后吹去多余的树脂,加热50~200℃进行固化处理,最后在氩气气氛下,400~600℃温度下进行炭化处理,制得所述炭-蜂窝陶瓷整体式催化剂。然而,该方法制备的炭-蜂窝陶瓷整体式催化剂由于需要浸渍在树脂中,蜂窝陶瓷的孔道很容易被堵塞。中国专利CN202700366U公开了一种将陶瓷浆料和活性炭经过高温烧结制备出带有机械控的机械孔的陶瓷蜂窝活性炭体。该方法由于将陶瓷浆料和活性炭一起高温烧结,因此整体式复合材料的结构比较脆,非常容易破碎,因此其稳定性大大降低。
综上,现有技术中对臭氧的分解以及二氧化碳的吸附问题尚需要进一步去研究探讨,以研发出能有效分解臭氧以及吸附二氧化碳的材料,优化材料的制备工艺,提高材料性能,使其具有更好的应用效果。
发明内容
为了解决现有技术中存在的问题,本发明提供了一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂、蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂及其制备方法,该催化剂和吸附剂制备工艺简单易控,重现性好,活性高,稳定性好,能有效分解臭氧以及吸附二氧化碳。
为实现上述目的,本发明采取的技术方案是一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂,所述整体式催化剂为蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,所述整体式催化剂由载体和活性组分组成,所述活性组分的含量为整体式催化剂总质量的1~15wt%,所载体为整体式蜂窝陶瓷,所述活性组分为氮、磷掺杂的多孔炭。
于本发明一实施例中,所述活性组分通过化学气相聚合和高温碳化活化的方法进行负载,所载体为整体式堇青石蜂窝陶瓷。
一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,通过浸渍法将磷酸和/或焦磷酸负载在整体式蜂窝陶瓷表面,烘干后,在反应釜中140~220℃通过化学气相聚合法在整体式蜂窝陶瓷表面生成一层聚吡咯类化合物;
步骤2,再次通过浸渍法负载磷酸和/或焦磷酸;
步骤3,通过高温碳化活化的方法将所述聚吡咯类化合物转化为多孔炭材料,所述高温碳化活化的温度为500~1000℃,时间为1~3h,从而得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂。
其中,步骤1中,当磷酸和焦磷酸同时作为聚合剂加入时,所添加的所述磷酸和焦磷酸混合物的摩尔比为(1~5):(0.5~5);步骤2中,如果磷酸和焦磷酸同时作为活化剂加入时,则所述磷酸和焦磷酸的摩尔比为(1~5):(0.5~5)。
于本发明一实施例中,所述聚吡咯类化合物的前驱体为吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯中任意一种或任意两种及两种以上的混合物。所述吡咯、2-甲基吡咯和3-甲基吡咯三者混合时,所述吡咯、2-甲基吡咯和3-甲基吡咯之间的质量比为(0.5~5):(0.5~5):(0.5~5)。
于本发明一实施例中,所述整体式蜂窝陶瓷为整体式堇青石蜂窝陶瓷。
将堇青石蜂窝陶瓷浸入一定浓度的磷酸和焦硫酸的混合溶液中浸渍,取出后烘干除去水分,得到了表面负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷材料。将表面负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷材放在反应釜中,并在反应釜内放置一小瓶,小瓶内加入吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯的混合物,密封好反应釜。将反应釜放入140~220℃烘箱中8小时,吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯在高温下挥发成为吡咯类气体,吡咯类气体遇到蜂窝陶瓷材料孔道表面负载的磷酸和焦磷酸后发生聚合反应,在蜂窝陶瓷孔道表面生成聚吡咯类化合物。将表面负载聚吡咯类化合物的蜂窝陶瓷从反应釜中取出,再次放入磷酸和焦硫酸的混合溶液中浸渍5分钟,然后取出放入管式炉中,在惰性气体气氛500-1000℃碳化1~3小时,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料。
再次浸渍磷酸和焦硫酸混合溶液的目的是通过磷酸和焦磷酸在碳化的过程中起到活化作用,从而可以在蜂窝陶瓷表面获得高比表面积碳材料,且碳材料与蜂窝陶瓷结合紧密,不容易脱落。蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料即为臭氧分解催化剂,可直接应用于臭氧催化分解反应。
所述的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂在臭氧分解中的应用。
一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂,所述吸附剂由吸附剂载体和吸附剂活性组分组成,所述吸附剂载体为蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,所述吸附剂活性组分为有机胺
于本发明一实施例中,所述有机胺采用共浸渍法进行负载,所述有机胺为四乙烯五胺、五乙烯六胺、聚乙烯亚胺中的任意一种或任意两种及两种以上的混合物。当三者混合使用时,所述四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺之间的质量比为(0.1~5):(0.1~5):(0.1~5)。
一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂的制备方法,将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料浸入一定质量比的四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺的甲醇混合溶液中,所述四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺的质量比为(0.1~5):(0.1~5):(0.1~5),超声处理,然后取出在真空干燥箱中除去溶剂,得到蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料。
本发明吸附剂通过采用蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料为载体,四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺为吸附剂活性成分,实现了低传质阻力二氧化碳吸附,而且吸附剂工艺十分简单,效率高,稳定性好,不易失活,能实现吸附剂的重复利用和放大化,应用范围也比较广泛。
所述的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂在二氧化碳吸附中的应用。
本技术方案具有以下有益效果:
本发明通过采用蜂窝陶瓷为载体,将磷酸和焦磷酸负载在蜂窝陶瓷表面,作为吡咯类化合物的聚合试剂,在反应釜将吡咯类化合物挥发,吡咯类蒸汽接触到蜂窝陶瓷表面在蜂窝陶瓷表面发生化学气相聚合反应,生成聚吡咯类化合物,再次浸渍磷酸和焦磷酸作为化学活化剂,然后在氮气下高温碳化和活化,成功地实现了蜂窝陶瓷表面生成一层氮、磷掺杂的多孔炭材料,即为蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料。蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料可以直接作为臭氧催化分解催化剂,实现了常温下的臭氧的催化分解,解决了粉末催化剂的压力降问题。
通过在蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料上负载有机胺,制备出蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式吸附剂,实现了混合气体中二氧化碳气体的完全脱除,减少了碳排放,同样也解决了粉末吸附剂的压力降问题。
本发明所开发的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料具有制作工艺简单、活性高、稳定性良好等特点,解决了实际应用中的压力降问题,能实现催化剂或吸附剂的放大使用。
附图说明
图1中a为蜂窝陶瓷原材料,b为实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料;
图2中a为蜂窝陶瓷原材料的扫描电子显微镜照片,b为实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的扫描电子显微镜照片;
图3为实施例5制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的透射电子显微镜照片;
图4中a和b分别为蜂窝陶瓷原材料和实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的XPS谱图;
图5为实施例5所制备的1块、2块和3块蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料催化剂对臭氧催化去除的转化率对比图;
图6为实施例5所制备的1块、2块和3块蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合吸附剂在75℃的二氧化碳穿透曲线图。
具体实施方式
下面结合实施例及附图1至6对本发明作进一步描述。
实施例1
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为2.00M/L和0.50M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、1.00g 2-甲基吡咯、1.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:1:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入160℃烘箱中反应8小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为2.00M/L和0.50M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下500℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约11.00g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.33g四乙烯五胺、0.33g五乙烯六胺和0.33g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比1:1:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.00g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
吸附剂的性能评价是在内径为22mm,长200mm的不锈钢反应器中进行,将制得的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料直接装入管中。催化剂用量1块蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重量约为11.00g,其中约10.00g为蜂窝陶瓷,1.00g为多孔炭,多孔炭为臭氧分解催化剂。也可同时使用2块、3块或者多块蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料作为催化剂。原料气组成为(原料气体积组成):22ppm O3+空气,气体流速为为1.2L/min。催化反应温度为25℃。催化剂的活性以催化剂连续工作10.5h后臭氧的转化率来表示,催化反应性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂的性能评价是在内径为22mm,长200mm的固定床反应器中进行,将蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料装入固定床反应器中,通过穿透曲线法测试二氧化碳吸附量。吸附剂用量1块蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,重量约为12.00g,其中约10.00g为蜂窝陶瓷,1.00g为多孔炭,1.00g为有机胺。也可同时使用2块、3块或者多块蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料作为吸附剂。原料气组成为(原料气体积组合):10%CO2+90%N2,混合气体流速为10ml·min-1。吸附温度为75℃。吸附剂的性能以单位质量吸附剂的二氧化碳吸附量来表示,具体算法为二氧化碳吸附量除以(多孔炭和有机胺的质量之和,在本实施例中为2.00g),蜂窝陶瓷作为载体,其质量不计算在吸附剂总质量内。吸附剂的吸附性能见表1。
实施例2
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为3.00M/L和1.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.50g吡咯、1.00g 2-甲基吡咯、0.50g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比3:2:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入200℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为3.00M/L和1.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下600℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.95g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.50g四乙烯五胺、0.25g五乙烯六胺和0.25g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比2:1:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.95g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例3
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的300目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为2.00M/L和2.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取2.00g吡咯、0.50g 2-甲基吡咯、0.50g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比4:1:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入180℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为2.00M/L和2.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下700℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.80g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.40g四乙烯五胺、0.30g五乙烯六胺和0.10g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比4:3:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.60g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例4
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取3.00g吡咯、1.00g 2-甲基吡咯、1.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比3:1:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入180℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下700℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约11.20g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.40g四乙烯五胺、0.60g五乙烯六胺和0.20g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比2:3:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.40g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例5
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g,见图1a)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:2:3进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,如图1b所示,重约11.00g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.10g四乙烯五胺、0.20g五乙烯六胺和0.70g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比1:2:7进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.00g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解稳定性见图3,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳穿透曲线见图4,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例6
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比3:1:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约11.00g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.10g四乙烯五胺、0.20g五乙烯六胺和0.70g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比2:3:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.00g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例7
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取6.00g 3-甲基吡咯至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下900℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.80g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.80g聚乙烯亚胺的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.60g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例8
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸和焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取4.00g吡咯、0.50g 2-甲基吡咯、0.50g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比8:1:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合水溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下900℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约11.10g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.50g四乙烯五胺、0.50g五乙烯六胺和0.10g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比5:5:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.20g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例9
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸水溶液(浓度分别为4.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取5.00g吡咯至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸水溶液(浓度分别为4.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约11.10g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有1.10g四乙烯五胺的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.20g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
实施例10
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml焦磷酸水溶液(浓度为5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载焦磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取5.00g 2-甲基吡咯至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml焦磷酸混合溶液(浓度为5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下900℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.90g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.90g五乙烯六胺的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.80g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
对比例1
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g),表面不负载磷酸或者焦磷酸,直接放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:2:3进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后放入20ml磷酸和焦磷酸混合溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.20g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.10g四乙烯五胺、0.05g五乙烯六胺和0.05g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比2:1:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约10.40g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例5相同,臭氧催化分解性能见表3。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例5相同,二氧化碳吸附反应性能见表4。
对比例2
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:2:3进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后直接在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约11.30g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.30g四乙烯五胺、0.05g五乙烯六胺和0.05g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比2:1:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约12.60g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例5相同,臭氧催化分解性能见表3。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例5相同,二氧化碳吸附反应性能见表4。
对比例3
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml焦磷酸溶液(浓度分别为5.0M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:2:3进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml焦磷酸溶液(浓度为5.0M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.80g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.40g四乙烯五胺、0.20g五乙烯六胺和0.20g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比2:1:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.60g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例5相同,臭氧催化分解性能见表3。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例5相同,二氧化碳吸附反应性能见表4。
对比例4
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸溶液(浓度为1.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:2:3进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸溶液(浓度为1.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.70g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.10g四乙烯五胺、0.20g五乙烯六胺和0.40g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比1:2:4进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.40g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例5相同,臭氧催化分解性能见表3。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例5相同,二氧化碳吸附反应性能见表4。
对比例5
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取1.00g吡咯、2.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:2:3进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下1200℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.50g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.10g四乙烯五胺、0.20g五乙烯六胺和0.20g聚乙烯亚胺(即四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比1:2:2进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.00g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
对比例6
(1)蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备:
称取一根直径20mm,高度为50mm的200目堇青石蜂窝陶瓷(约10.00g)放入20ml磷酸和焦磷酸混合溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。将负载磷酸的蜂窝陶瓷放入反应釜中。移取3.00g 2-甲基吡咯、3.00g 3-甲基吡咯(即2-甲基吡咯、3-甲基吡咯按质量比1:1进行混合)至玻璃瓶中,将玻璃瓶一并放入反应釜中。把反应釜放入190℃烘箱中反应6小时,取出后再次放入20ml磷酸和焦磷酸混合溶液(浓度分别为1.00M/L和5.00M/L)中浸泡30分钟,取出后烘干。然后在氮气氛围下800℃焙烧90分钟,得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,重约10.60g。
(2)蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料的制备:
将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料放入到含有0.30g五乙烯六胺和0.3g聚乙烯亚胺(即五乙烯六胺和聚乙烯亚胺按质量比1:1进行混合)的25mL甲醇混合溶液中,超声5分钟,然后放入真空干燥箱中除去溶剂,得到重约11.20g蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料,即为二氧化碳吸附剂。
(3)臭氧催化分解性能测试:
催化剂性能测试与实施例1相同,臭氧催化分解性能见表1。
(4)吸附剂性能测试:
吸附剂性能测试与实施例1相同,二氧化碳吸附反应性能见表2。
表1:实施例1-10中蜂窝陶瓷-多孔炭对臭氧催化分解反应的反应性能(以催化连续反应10.5h时臭氧的转化率表示,即已被转化的臭氧浓度除以转化前的臭氧浓度)
从表1可见,实施例1-8的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料催化剂都表现出较好的臭氧催化分解性能,且由于蜂窝陶瓷的孔状结构,催化剂可以一次使用多块,解决了压力降问题。特别是实施实例5的催化效率最高,在室温下一块催化剂的臭氧分解转化率为60.13%,两块催化剂转化率为80.08%,三块催化转化率为91.46%。从表3对比实施例1-4可见,若蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备过程中,不适用磷酸和焦磷酸的混合溶液或者只是用其中一种,所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的催化剂催化性能均有下降;从对比实施例5可以看出,太高的碳化温度(即由原来的800℃碳化改为1200℃碳化),所制备的催化剂催化性能也下降;从对比实施例6可以看出,若只选择吡咯、2-甲基吡咯和3-甲基吡咯中的一种,所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的催化性能也有所下降。
表2:实施例1-10中吸附剂的二氧化碳吸附性能(以单位质量吸附剂的二氧化碳吸附量来表示,单位为mmol/g。具体算法为二氧化碳吸附量除以(多孔炭和有机胺的质量之和),蜂窝陶瓷作为载体,其质量不计算在吸附剂总质量内。)
从表2可见,实施例1-8的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料负载有机胺后都表现出较好的二氧化碳吸附性能,且由于蜂窝陶瓷的孔状结构,吸附剂可以一次使用多块,解决了压力降问题。特别是实施实例5的二氧化碳吸附性能最高,在室温下一块吸附剂的二氧化碳吸附性能为3.09mmol/g,两块吸附剂的二氧化碳吸附性能为2.61mmol/g,三块吸附剂的二氧化碳吸附能力为2.30mmol/g。从表4对比实施例1-4可见,若蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的制备过程中,不适用磷酸和焦磷酸的混合溶液或者只是用其中一种,所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的催化剂催化性能均有下降;从对比实施例5可以看出,太高的碳化温度(即由原来的800℃碳化改为1200℃碳化),所制备的催化剂催化性能也下降;从对比实施例6可以看出,若只选择吡咯、2-甲基吡咯和3-甲基吡咯三种中的两种,所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的催化性能也有所下降。
表3:实施例5、对比实施例1-6中对臭氧催化分解反应的反应性能(以催化连续反应10.5h时臭氧的转化率表示,即已被转化的臭氧浓度除以转化前的臭氧浓度)
表4:实施例5、对比实施例1-6中对比二氧化碳吸附性能(以单位质量吸附剂的二氧化碳吸附量来表示,单位为mmol/g。具体算法为二氧化碳吸附量除以(多孔炭和有机胺的质量之和),蜂窝陶瓷作为载体,其质量不计算在吸附剂总质量内。)
下面对附图1-6作进一步分析说明:
图1中,图1a所示为本发明所用到的蜂窝陶瓷原材料,颜色为浅黄色;图1b所示为实施例5所制得的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,颜色为黑色;表明由实施例5可以非常方便的在蜂窝陶瓷上生成一层多孔炭薄膜,且两者接触紧密,不容易脱落。
图2中,图2a为实施例5所用到的蜂窝陶瓷原材料剖面的扫描电子显微镜照片,可以看出蜂窝陶瓷结构为孔洞状材料;图2b分别为实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料剖面的扫描电子显微镜照片,从复合材料的扫描剖面图可以看出,在蜂窝陶瓷(图2b中下侧处为蜂窝陶瓷的剖面)的表面非常成功地生成了一层多孔炭薄膜(图2b中上侧处为多孔炭的剖面),且两者接触紧密,不容易脱落。
图3为实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料剖面的透射电子显微镜照片,可以看出通过实例5非常成功的在蜂窝陶瓷生成一层多孔炭薄膜,且两者接触非常紧密,不容易脱落。
图4中,图谱a为蜂窝陶瓷原材料的X射线光电子能谱图,图谱b为实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料的X射线光电子能谱图,两者变比蜂窝陶瓷表面增加了N、C、P等元素,因此可以推测出,在蜂窝陶瓷表面生成了N、P掺杂的多孔炭材料。
图5中,图谱a、b、c分别为使用1块、2块和3块由实施例5所制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料催化剂对臭氧的去除稳定性对比图;可以看出由于催化剂呈现多孔结构,不容易堵塞,因此即时增加催化剂的量,也不会产生压力降问题,解决了粉末样品的压力降问题。其中,使用3块催化剂的初始催化活性为99.9%,在反应30小时后,臭氧催化转化率仍然保持在86.9%。因而,
图6中,图谱a、b、c分别为使用1块、2块和3块由实施例5所制备的一块、两块和三块蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料吸附剂对二氧化碳吸附性能的穿透曲线图;可以看出由于吸附剂呈现多孔结构,不容易堵塞,因此即时增加吸附剂的量,也不会产生压力降问题,解决了粉末样品的压力降问题。由图5的穿透曲线可以计算出,使用一块吸附剂,吸附剂的单位吸附量为3.09mmol/g,用两块吸附剂,吸附剂的单位吸附量为2.61mmol/g,用三块吸附剂,吸附剂的单位吸附量为2.30mmol/g。
综上,所述蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂对臭氧的催化分解氧化活性较高并具有较好的稳定性,而且这种催化剂制作工艺简单、重现性好且能够解决催化剂大规模应用所带来的的压力降问题。而所述蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料作为吸附剂表现出较高的二氧化碳吸附性能,而且这种吸附剂制作工艺简单、重现性好且能够解决实际工业中吸附剂大规模应用所带来的压力降问题。
上述具体实施例只是用来解释说明本发明,而并非是对本发明进行限制,在本发明构思和权利要求保护范围内对本发明做出的任何不付出创造性劳动的改变和替换,皆落入本发明专利的保护范围。
Claims (8)
1.一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1,通过浸渍法将磷酸和/或焦磷酸负载在整体式蜂窝陶瓷表面,烘干后,在反应釜中140~220oC通过化学气相聚合法在整体式蜂窝陶瓷表面生成一层聚吡咯类化合物;
步骤2,再次通过浸渍法负载磷酸和/或焦磷酸;
步骤3,通过高温碳化活化的方法将所述聚吡咯类化合物转化为多孔炭材料,所述高温碳化活化的温度为500~1000oC,时间为1~3h,从而得到蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂;
所述整体式催化剂为蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料,所述整体式催化剂由载体和活性组分组成,所述活性组分的含量为整体式催化剂总质量的1~15wt%,所载体为整体式蜂窝陶瓷,所述活性组分为氮、磷掺杂的多孔炭。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,所述聚吡咯类化合物的前驱体为吡咯、2-甲基吡咯、3-甲基吡咯中任意一种或任意两种及两种以上的混合物。
3.根据权利要求1或2所述的制备方法,其特征在于,所述整体式蜂窝陶瓷为整体式堇青石蜂窝陶瓷。
4.根据权利要求1至3任一项所述的制备方法制备得到的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂在臭氧分解中的应用。
5.一种蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂,其特征在于,所述整体式吸附剂由吸附剂载体和吸附剂活性组分组成,所述吸附剂载体为根据权利要求 1至3任一项所述的制备方法制备的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式催化剂,所述吸附剂活性组分为有机胺。
6.根据权利要求5所述的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂,其特征在于,所述有机胺采用共浸渍法进行负载,所述有机胺为四乙烯五胺、五乙烯六胺、聚乙烯亚胺中的任意一种或任意两种及两种以上的混合物。
7.一种根据权利要求5或6所述的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂的制备方法,其特征在于,将蜂窝陶瓷-多孔炭整体式复合材料浸入一定质量比的四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺的甲醇混合溶液中,所述四乙烯五胺、五乙烯六胺和聚乙烯亚胺的质量比为(0.1~5):(0.1~5):(0.1~5),超声处理,然后取出在真空干燥箱中除去溶剂,得到蜂窝陶瓷-多孔炭-有机胺整体式复合材料。
8.根据权利要求5或6所述的蜂窝陶瓷-多孔炭整体式吸附剂在二氧化碳吸附中的应用。
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PB01 | Publication | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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