CN110957532A - 锂离子电池用电解液及包含其的锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种在高温下更加稳定的锂离子电池用电解液及包含其的锂离子电池。该锂离子电池用电解液包括有机溶剂、锂盐、第一添加剂和第二添加剂;第一添加剂和第二添加剂分别具有如式(Ⅰ)和(Ⅱ)的结构式。第一添加剂的氧化电位比有机溶剂低,能够优先在正极表面氧化聚合形成致密的固体电解质相界面膜,减少氧化分解产气,降低对活性物质的消耗。第二添加剂的氮原子能有效地与高化合价过渡金属原子络合,降低正极的界面阻抗,有利于锂离子在正极界面的迁移,并且其络合能够有效降低正极材料对电解液的氧化活性,特别是高温条件下对电解液的氧化,进一步抑制因正极材料结构的变化所导致过渡金属还原溶出,改善锂离子电池的高温性能。

Description

锂离子电池用电解液及包含其的锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域,尤其是涉及一种锂离子电池用电解液及包含其的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池具有工作电压高、能量密度大、循环寿命长以及安全等优点,是目前3C类电子产品最广泛使用的二次电池。然而,随着社会的进步与发展,人们对锂离子电池的能量密度以及高温下的循环寿命要求越来越高。例如目前主流的游戏笔记本电脑,随着配置的提高,电脑在高负荷工作的情况下电池温度高达40℃以上。因此,提高锂离子电池在高温下浮充和存储的电性能是锂离子电池发展的一大趋势。
电解液作为锂离子电池的重要组成部分,在充放电过程中,起着传输锂离子的功能。但是,常规使用的电解液溶剂在高温条件下容易在正极表面氧化分解。并且,高温条件还进一步加剧了SEI膜(Solid Electrolyte Interphase)的分解和再成膜,在生成高阻抗副产物的同时,不断加快了电解液的消耗,从而对锂离子电池的性能造成极大的负面影响。因此,有必要提升锂离子电池电解液在高温条件下的稳定性,提升电池的高温性能。
发明内容
本发明旨在至少解决现有技术中存在的技术问题之一。为此,本发明提供一种在高温条件下更加稳定的锂离子电池用电解液及包含其的锂离子电池。
第一方面,本发明的一个实施例提供了一种锂离子电池用电解液,该锂离子电池用电解液包括有机溶剂、锂盐、第一添加剂和第二添加剂;
第一添加剂具有如式(Ⅰ)的结构式:
Figure BDA0002335075520000011
第二添加剂具有如式(Ⅱ)的结构式:
Figure BDA0002335075520000021
其中:
R1、R2分别独立选自C1~C12烷基、C1~C12卤代烷基、C2~C12烯基、C2~C12卤代烯基、C6~C26芳基、C6~C26卤代芳基;
R3、R4、R5分别独立选自氢原子、卤素原子、C1~C12烷基、C1~C12卤代烷基、C1~C12烷氧基、C1~C12卤代烷氧基、C2~C12烯基、C2~C12卤代烯基、C6~C26芳基、C6~C26卤代芳基;
R6、R7、R8分别独立选自氢原子、C1~C10烷基、C1~C10卤代烷基。
卤代烷基、卤代烯基、卤代烷氧基、卤代芳基是指烷基、烯基、烷氧基、芳基上具有一个或多个取代基团,这些取代基团为任一卤素原子的一种或几种。
本发明实施例的锂离子电池用电解液至少具有如下有益效果:
第一添加剂的氧化电位比有机溶剂低,能够优先在正极表面氧化聚合形成致密的固体电解质相界面膜(即CEI膜),有效减少有机溶剂在正极的氧化分解产气,降低有机溶剂对活性物质的消耗,特别是高温条件下对二次电池的性能非常有益。而第二添加剂含有三个氮原子,每个氮原子各有一对孤对电子,能有效地与高化合价过渡金属原子络合,可以显著降低正极的界面阻抗,有利于锂离子在正极界面的迁移,并且N原子与高价金属原子(如Ni、Co、Mn等)的络合有效地降低了正极材料对电解液的氧化活性,特别是在高温条件下对电解液的氧化,进一步可以抑制因正极材料结构的变化所导致的镍、钴等过渡金属发生还原反应而溶出,从而改善锂离子电池的高温性能。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,R1、R2分别独立选自C1~C6烷基、C1~C6卤代烷基、C2~C6烯基、C2~C6卤代烯基、苯基、卤代苯基。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,R3、R4、R5分别独立选自氢原子、卤素原子、C1~C6烷基、C1~C6卤代烷基、C1~C6烷氧基、C1~C6卤代烷氧基、C2~C6烯基、C2~C6卤代烯基、苯基、卤代苯基。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,第一添加剂选自:
Figure BDA0002335075520000031
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,第二添加剂选自:
Figure BDA0002335075520000032
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,基于锂离子电池用电解液的总重量,第一添加剂的重量为0.01%~3%。适当比例的第一添加剂的添加,可以减少过渡金属的溶出,显著提高电池在高温下的浮充的容量保持率,并将厚度膨胀控制在较小的范围内。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,基于锂离子电池用电解液的总重量,第一添加剂的重量为0.05%~1%。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,基于锂离子电池用电解液的总重量,第二添加剂的重量为0.01%~3%。增加第二添加剂的量可以减少过渡金属的溶出,但是过量的添加剂将导致电池内阻急剧增加,进而对电池的容量保持率造成一定的恶化。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,基于锂离子电池用电解液的总重量,第二添加剂的重量为0.05%~1%。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,有机溶剂选自环状碳酸酯、线性碳酸脂、羧酸酯。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯脂(PC),线性碳酸酯选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC),羧酸酯选自丙酸丙酯(PP)、丙酸乙酯(EP)、丙酸甲酯(MP)中的至少一种。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,锂盐为无机锂盐。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、高氯酸锂(LiClO4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)和双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI)中的至少一种。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,锂盐为LiPF6,浓度为0.5-2mol/L。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,锂盐浓度为0.9-1.2mol/L。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,还包括成膜添加剂。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,成膜添加剂为负极成膜添加剂。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池用电解液,负极成膜添加剂为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯(VEC)、1,3-丙磺酸内酯(PS)。
第二方面,本发明的一个实施例提供了一种应用该锂离子电池用电解液的锂离子电池。
本发明实施例的锂离子电池至少具有如下有益效果:
采用上述锂离子电池用电解液制备得到的锂离子电池在进行高温条件下的浮充时,容量保持率可以控制在较高水平,使得高温条件不会对电池性能造成过大损伤,从而适用于更广泛的应用场景。
根据本发明的一些实施例的锂离子电池,包括上述锂离子电池用电解液以及与该电解液相接触的正极片、负极片和隔膜。
具体实施方式
以下将结合实施例对本发明的构思及产生的技术效果进行清楚、完整地描述,以充分地理解本发明的目的、特征和效果。显然,所描述的实施例只是本发明的一部分实施例,而不是全部实施例,基于本发明的实施例,本领域的技术人员在不付出创造性劳动的前提下所获得的其他实施例,均属于本发明保护的范围。
实施例1
本实施例提供一种锂离子电池用电解液,基于电解液的总重量包括:第一添加剂(选择式(Ⅲ)所示的化合物)1wt%、第二添加剂(选择式(Ⅸ)所示的化合物)0.5wt%。该电解液中锂盐为六氟磷酸锂,其浓度为1.2mol/L。该电解液所采用的有机溶剂中各溶剂的重量比为碳酸乙烯酯:碳酸丙烯酯:碳酸二乙酯:丙酸丙酯=20:20:25:35。
本实施例还提供一种二次电池。该二次电池为锂离子电池,包括正极片、负极片、隔膜和上述的锂离子电池用电解液。
其中,正极片包括正极活性物质、集流体、导电剂和粘结剂。正极活性物质为钴酸锂颗粒。负极片包括负级活性物质、集流体、导电剂和粘结剂。负级活性物质为石墨。隔膜选择PE多孔聚合物隔离膜。
该锂离子电池通过以下步骤制得:
(1)正极片制备:
正极为高电压钴酸锂颗粒,导电剂为碳纳米管(CNT),粘结剂采用聚偏二氟乙烯(PVDF),它们在正极中的比例分别是重量比96.5:2:1.5。首先将其在N-甲基吡咯烷酮(简写为NMP)溶剂中充分搅拌混合均匀,形成均匀的正极浆料,粘度在5000Pa.s左右,然后均匀涂覆在正极集流体上。正极集流体采用10μm厚的铝箔。然后在110-120℃的烤箱中进行干燥,随后经过冷压,得到所需的厚度。最后根据工艺要求裁剪成所需的长度和宽度,得到正极片。
(2)负极片制备:
负极活性物质为石墨,导电剂为super-p(小颗粒导电炭黑),粘结剂为羧甲基纤维素钠盐(CMC)和丁苯橡胶(SBR),它们在负极中的比例分别是重量比95:1.5:1.5:2。将其在去离子水中充分搅拌混合均匀,形成均匀的负极浆料,粘度在3000Pa.s左右,然后均匀涂敷在负极集流体上。负极集流体采用6μm铜箔。然后在90-100℃的烤箱中进行干燥,随后经过冷压,得到所需的厚度。最后根据工艺要求裁剪成所需的长度和宽度,得到负极片。
(3)将正极片、隔膜、负极片组装成软包电池,注入上述电解液即得锂离子电池。
实施例2
浮充测试
调整实施例1中的第一添加剂和第二添加剂的种类和含量,得到各案例组,具体参见下表,其中,第一添加剂和第二添加剂的种类见前述各结构式:
表1.各组别添加剂比较
Figure BDA0002335075520000061
对上述16种电池在55℃恒温箱中进行浮充测试49周。具体测试方法如下:先将电池在常温下做初始,记录初始容量、厚度和内阻。
在55℃恒温箱中测试,(1)0.5C的倍率恒流恒压充电至满充电压,截止电流0.05C,搁置22.8小时;(2)然后以0.05C倍率恒流放电60分钟,搁置10分钟。如此循环一周时间正好是24小时,反复以(1)、(2)步骤进行充放电循环,且每7周测试电池满电态电压、内阻和厚度,直至测试49周结束,测试容量保持率。浮充测试结果见下表。
表2浮充测试结果
Figure BDA0002335075520000062
Figure BDA0002335075520000071
高温浮充测试是对电池更高要求的考验。在测试过程中,电池一直处于高SOC状态。这时候,正极的活性很高,极易与电解液发生反应。并且,高价态的Co、Ni、Mn等过渡金属元素可以从正极活性物质表面析出,与电解液发生反应,或扩散到负极表面对负极造成破坏;高价态过渡金属的溶出过程伴随着氧的释放,进一步与电解液反应产生气体。负极片上过渡过渡金属的含量是衡量电池内部活性物质稳定性的一个重要指标参考值。因此,本方案实验中除了考察电池整体厚度膨胀以及容量保持率外,还对负极片上过渡金属的含量也进行了测试。
通过55℃浮充测试的厚度膨胀、容量容量保持率和负极过渡金属含量可以看出,加入适当比例的第一添加剂和第二添加剂,如案例1-11,可以减少过渡金属的溶出,显著提高电池在高温下的浮充的容量保持率和较小的厚度膨胀。这是因为第一添加剂在首次充电过程中可以优先在正极表面氧化聚合形成CEI膜,且CEI中含有的Si、O、P等基团可以很好的结合电解液中的痕量水和氟离子,防止HF与SEI膜或CEI膜结合产气。同时,第二添加剂可以有效的与高化合价过渡金属原子(Ni、Co、Mn等)络合,防止正极活性材料中的过渡金属(如Mn、Co)溶出,阻止O释放,从而阻止O与电解液发生氧化产气,进一步避免使二次电池的体积膨胀。从负极过渡金属含量可以看到,增加第二添加剂的量可以减少过渡金属的溶出,但是过量的添加剂将导致电池内阻急剧增加,对电池的容量保持率也会造成恶化。
案例12中未加入任何添加剂成分,案例13和案例14分别添加了1wt%的第二添加剂和2wt%的第一添加剂,可以看到,单独添加第一添加剂和第二添加剂中的任一种,49周后的容量保持率几乎没有提升,而厚度膨胀下降和负极片过渡金属含量的下降也不明显。
案例2中为2wt%的第一添加剂和1wt%的第二添加剂,将其与案例12、13、14比较可以发现,将两类添加剂组合后,厚度膨胀、负极片过渡金属含量下降非常明显,而容量保持率也有很大的提升。其下降和上升的比例远高于单独添加第一添加剂和第二添加剂时所带来的效果提升,具有意想不到的技术效果。以其它案例进行比较也可以看出,适当比例的第一添加剂和第二添加剂的组合能够带来非常突出的效果提升。
上面对本发明实施例作了详细说明,但是本发明不限于上述实施例,在所述技术领域普通技术人员所具备的知识范围内,还可以在不脱离本发明宗旨的前提下作出各种变化。此外,在不冲突的情况下,本发明的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

Claims (10)

1.一种锂离子电池用电解液,其特征在于,包括有机溶剂、锂盐、第一添加剂和第二添加剂;
所述第一添加剂具有如式(Ⅰ)的结构式:
Figure FDA0002335075510000011
所述第二添加剂具有如式(Ⅱ)的结构式:
Figure FDA0002335075510000012
其中:
R1、R2分别独立选自C1~C12烷基、C1~C12卤代烷基、C2~C12烯基、C2~C12卤代烯基、C6~C26芳基、C6~C26卤代芳基;
R3、R4、R5分别独立选自氢原子、卤素原子、C1~C12烷基、C1~C12卤代烷基、C1~C12烷氧基、C1~C12卤代烷氧基、C2~C12烯基、C2~C12卤代烯基、C6~C26芳基、C6~C26卤代芳基;
R6、R7、R8分别独立选自氢原子、C1~C10烷基、C1~C10卤代烷基。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,R1、R2分别独立选自C1~C6烷基、C1~C6卤代烷基、C2~C6烯基、C2~C6卤代烯基、苯基、卤代苯基。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,R3、R4、R5分别独立选自氢原子、卤素原子、C1~C6烷基、C1~C6卤代烷基、C1~C6烷氧基、C1~C6卤代烷氧基、C2~C6烯基、C2~C6卤代烯基、苯基、卤代苯基。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,所述第一添加剂选自:
Figure FDA0002335075510000013
Figure FDA0002335075510000021
5.根据权利要求1所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,所述第二添加剂选自:
Figure FDA0002335075510000022
6.根据权利要求1至5任一项所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,基于所述的锂离子电池用电解液的总重量,所述第一添加剂的重量为0.01%~3%。
7.根据权利要求1至5任一项所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,基于所述的锂离子电池用电解液的总重量,所述第二添加剂的重量为0.01%~3%。
8.根据权利要求1至5任一项所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,所述有机溶剂选自环状碳酸酯、线性碳酸脂、羧酸酯。
9.根据权利要求1至5任一项所述的锂离子电池用电解液,其特征在于,还包括成膜添加剂。
10.一种锂离子电池,其特征在于,包括权利要求1至9任一项所述的锂离子电池用电解液。
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