CN107311826A - 提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂及包含该组合功能助剂的固体推进剂 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂及包含该组合功能助剂的固体推进剂,组合功能助剂包括苯胺和安定剂,其中苯胺和安定剂占固体推进剂总质量的百分比含量分别为苯胺0.03%~0.35%,安定剂0.3%~2%;本发明采用苯胺和安定剂的组合功能助剂,改善了界面作用,苯胺中的羟基可进入推进剂网络结构中,调节粘合剂的网络密度,同时苯胺中的苯环为刚性结构,作为硬段可显著提升推进剂强度和模量,从而提高了高能固体推进剂力学性能;同时采用高效安定剂,改善抑制苯胺组合功能助剂与硝酸酯的化学相容性,抑制硝酸酯在弱碱性条件下的分解,起到了进一步提高了推进剂力学性能的作用。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于提高高能固体推进剂力学性能的功能助剂及包含该组合功能助剂的固体推进剂,属于固体推进剂技术领域。
背景技术
随着战略、战术武器的应用发展,对高能固体推进剂力学性能的要求日益增高,要求高能固体推进剂伸长率大于80%,模量高于1.8Mpa。高能固体推进剂采用大剂量的硝酸酯增塑剂、大分子量的聚醚为粘合剂,使推进剂的网络结构不尽完善,推进剂配方的模量偏低,一般为1Ma左右,且推进剂配方模量提高后,伸长率降低,两者相互矛盾,需综合协调。以满足高能固体推进剂向战术武器推广应用。通过合理设计配方、选择适当的填料粒度级配、粘合剂网络结构、选用高效键合剂、适当的制造工艺等,可在一定程度上提高高能固体推进剂力学性能,但仍存在一定差距,不满足指标要求。
美国专利US6632378采用TEAPONAL.RTM(两官能度和三官能度的胺)作为键合剂提高含硝酸酯推进剂的力学性能;美国专利US5783769提到用环氧胺类键合剂和HX-880键合剂提高聚醚/TEGDN(BuNENA)/AP/AL/RDX推进剂的力学性能,没有进一步的报道关于胺或环氧胺分子结构或种类的详细报道。在国内兰州化学研究院的朱晓莉在《合成橡胶工业》(Vol.16,NO.5P271~274)一文中曾介绍,苯胺类助剂增强剂—210在聚丁二烯型聚氨酯中有广泛应用,一般作为链增长剂、增强剂、偶联剂及防老剂,在丁羟和丁氰类橡胶粘接的固体火箭推进剂的偶联剂。兰州石化研究院的胡少坤在《粘接》(NO.9:P 074~076)中指出,当采用丁羟液体橡胶、扩链剂211(N,N-双(2-羟丙基)苯胺)和甲苯二异氰酸酯TDI反应,然后用MOCA固化制备丁羟聚氨酯,其力学性能优良,且具有优异的耐水、耐油性能。但以上文献均未提及苯胺类助剂是否能在含硝酸酯的高能推进剂中应用。由于苯胺类助剂显示出弱碱性,与高能推进剂中的硝酸酯增塑剂化学不相容,且未找到适当的化学抑制剂改善苯胺与硝酸酯的相互作用,因此苯胺类助剂一直难以在高能推进剂中应用。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的上述不足,提供一种提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂,该组合功能助剂可以显著提高固体推进剂的力学性能。
本发明的另外一个目的在于提供一种包含组合功能助剂的固体推进剂。
本发明的上述目的主要是通过如下技术方案予以实现的:
提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂,所述组合功能助剂包括苯胺和安定剂,其中苯胺和安定剂占固体推进剂总质量的百分比含量如下:
苯胺:0.03%~0.35%;
安定剂:0.3%~2%。
在上述提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂中,所述苯胺的结构式如下:
其中:R1、R2为C1~C6的烷醇基。
在上述提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂中,R1、R2中含-OH的数量大于或等于2。
在上述提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂中,所述苯胺中至少含有R1、R2中一个,若仅含有R1或R2中的一个时,其余取代基为羟基、烷基或氢基。
在上述提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂中,所述安定剂为N-烷基对硝基苯胺。
在上述提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂中,所述N-烷基对硝基苯胺为N-(2-甲氧基乙基)对硝基苯胺MENA或N-(2-乙酰氧基乙基)对硝基苯胺ANA。
在上述提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂中,所述固体推进剂为包含硝酸酯的固体推进剂。
一种固体推进剂,包括如下质量百分比含量的组份:
粘合剂体系:17%~25%;
氧化剂:53%~65%;
金属燃料:铝粉Al,15%~20%;
固化剂:异氰酸酯类化合物,0.5%~0.9%;
组合功能助剂:包括苯胺和安定剂,其中苯胺为0.03%~0.35%,安定剂为0.3%~2%;
其它助剂:0.35%~0.85%。
在上述固体推进剂中,所述粘合剂体系包括粘合剂和增塑剂,其中粘合剂为端羟基环氧乙烷-四氢呋喃共聚醚PET、聚乙二醇PEG或聚叠氮缩水甘油醚GAP;增塑剂为***油NG、二缩三乙二醇二硝酸酯TEGDN、叠氮齐聚物GAPA、双2,2-二硝基丙醇缩甲醛/缩乙醛BDNPF/A、三羟甲基乙烷三硝酸酯TMETN、一缩二乙二醇二硝酸酯DEGDN或1,2,4-丁三醇三硝酸酯BTTN中的一种或组合。
在上述固体推进剂中,所述增塑剂与粘合剂的质量比为1.2~2.2:1;所述增塑剂为两种物质组合时,二者的质量比为1:1。
在上述固体推进剂中,所述氧化剂为奥克托今HMX和高氯酸铵AP的组合,或者黑索金RDX和AP的组合,二者的质量比为0.5~3:1。
在上述固体推进剂中,所述异氰酸酯类化合物为甲苯二异氰酸酯TDI或多官能度异氰酸酯N-100中的一种或组合。
在上述固体推进剂中,所述其它助剂为催化剂三苯基铋TPB与中性聚合物键合剂的NPBA的组合。
在上述固体推进剂中,所述苯胺的结构式如下:
其中:R1、R2为C1~C6的烷醇基;R1、R2中含-OH的数量大于或等于2。
在上述固体推进剂中,所述安定剂为N-烷基对硝基苯胺。
在上述固体推进剂中,所述N-烷基对硝基苯胺为N-(2-甲氧基乙基)对硝基苯胺MENA或N-(2-乙酰氧基乙基)对硝基苯胺ANA。
本发明使用时:将苯胺和安定剂组成的组合功能助剂依次加入推进剂预混料浆中均匀即可。
本发明与现有技术相比具有如下有益效果:
(1)、本发明采用苯胺和安定剂的组合功能助剂,改善了界面作用,苯胺中的羟基可进入推进剂网络结构中,调节粘合剂的网络密度,同时苯胺中的苯环为刚性结构,作为硬段可显著提升推进剂强度和模量,从而提高了高能固体推进剂力学性能;同时采用高效安定剂,改善抑制苯胺组合功能助剂与硝酸酯的化学相容性,抑制硝酸酯在弱碱性条件下的分解,起到了进一步提高了推进剂力学性能的作用。
(2)、本发明通过理论研究结合大量试验,给出了苯胺与安定剂的组合功能助剂,用于高能固体推进剂,解决了苯胺类助剂一直难以在高能推进剂中应用的技术难题,并优选出了苯胺与安定剂的具体组份,以及各自在推进剂中的具体含量,使得固体推进剂的力学性能达到最优。
(3)、本发明通过采用苯胺和安定剂的组合功能助剂,使苯胺助剂与硝酸酯相容性良好,用于含硝酸酯的高能推进剂,可显著提高高能推进剂的力学性能,特别是推进剂的常温力学性能,本发明可应用于战略、战术型号导弹发动机用高能固体推进剂装药,也可向其它含硝酸酯的高能推进剂配方推广使用。
(4)、本发明高能固体推进剂包含苯胺和安定剂组成的组合功能助剂,并且通过对固体推进剂中各组份及含量进行的优化设计,使得高能固体推进剂具有更加优异的力学性能,综合性能达到最优。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步详细的描述:
实施例1
推进剂组成(质量百分比含量)
其中上述的组合功能助剂BA-1包括:
加入BA-1制得的高能推进剂方坯的化学安定性测试结果见表1。可见,与空白相比,单独添加苯胺将恶化推进剂的化学安定性,而添加BA-1的推进剂的化学安定性良好,90℃抗裂纹时间大于20天,自燃时间大于90天,28天热失重率小于1.5%。
表1推进剂化学安定性实验结果
实施例2
由实施例1制得的推进剂的力学性能测试结果见表2。由表2可见,与空白相比,苯胺单独使用推进剂力学性能有所提高,而BA-1提高推进剂力学性能效果更加明显。
表2助剂作用效果对比
实施例3
苯胺组合功能助剂BA-1添加量对高能推进剂作用,结果见表3。由表3可见,未加BA-1时,推进剂的模量较低,伸长率较高,不能满足需要;而BA-1可显著提高高能推进剂的强度和模量,略微降低伸长率。
表3苯胺组合功能助剂BA-1用量影响
由表3可见,当高能推进剂中含1%的组合功能助剂(BA)时,推进剂综合性能较好,可满足使用要求,且随着BA含量的提高,推进剂强度和模量提升,伸长率略微下降,但满足使用要求。因此以下实施例中BA的总含量均为1.0%。
实施例4
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-2包括:
含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-2)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.35MPa,εm=97.9%
25℃ σm=1.19MPa,εm=100.2%,E=1.81
-30℃ σm=3.79MPa,εm=85.6%
实施例5
(1)推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-3包括:
含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-3)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.39MPa,εm=88.9%
25℃ σm=0.97MPa,εm=98.2%,E=1.84
-30℃ σm=3.86MPa,εm=80.6%
实施例6
(1)推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-4包括:
含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-4)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.38MPa,εm=96.9%
25℃ σm=1.14MPa,εm=89.8%,E=1.88
-30℃ σm=3.98MPa,εm=82.7%
实施例7
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-5包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-5)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.45MPa,εm=90.7%
25℃ σm=1.24MPa,εm=85.8%,E=2.05
-30℃ σm=4.03MPa,εm=76.7%
实施例8
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-6包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-6)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.41MPa,εm=93.7%
25℃ σm=1.20MPa,εm=89.8%,E=2.01
-30℃ σm=3.97MPa,εm=81.3%
实施例9
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-7包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-7)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.38MPa,εm=99.2%
25℃ σm=1.15MPa,εm=89.6%,E=1.94
-30℃ σm=3.92MPa,εm=82.8%
实施例10
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-8包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-8)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.37MPa,εm=87.2%
25℃ σm=1.04MPa,εm=99.7%,E=1.86
-30℃ σm=3.58MPa,εm=98.7%
实施例11
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-9包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-9)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.39MPa,εm=91.2%
25℃ σm=1.13MPa,εm=89.1%,E=1.98
-30℃ σm=3.67MPa,εm=84.7%
实施例12
(1)推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-10包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-6)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.41MPa,εm=93.7%
25℃ σm=1.20MPa,εm=89.8%,E=2.01
-30℃ σm=3.97MPa,εm=81.3%
实施例13
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-11包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-11)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.32MPa,εm=94.7%
25℃ σm=0.75MPa,εm=85.8%,E=1.81
-30℃ σm=2.56MPa,εm=91.3%
实施例14
推进剂组成(质量百分比)
其中上述的组合功能助剂BA-12包括:
包含上述苯胺组合功能助剂(简称BA-12)的高能推进剂剂力学性能达到以下水平:
70℃ σm=0.21MPa,εm=90.7%
25℃ σm=0.78MPa,εm=83.8%,E=2.05
-30℃ σm=2.96MPa,εm=87.3%。
以上所述,仅为本发明最佳的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
本发明说明书中未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知技术。
Claims (16)
1.提高固体推进剂力学性能的组合功能助剂,其特征在于:所述组合功能助剂包括苯胺和安定剂,其中苯胺和安定剂占固体推进剂总质量的百分比含量如下:
苯胺:0.03%~0.35%;
安定剂:0.3%~2%。
2.根据权利要求1所述的组合功能助剂,其特征在于:所述苯胺的结构式如下:
其中:R1、R2为C1~C6的烷醇基。
3.根据权利要求2所述的组合功能助剂,其特征在于:R1、R2中含-OH的数量大于或等于2。
4.根据权利要求2或3所述的组合功能助剂,其特征在于:所述苯胺中至少含有R1、R2中一个,若仅含有R1或R2中的一个时,其余取代基为羟基、烷基或氢基。
5.根据权利要求1-3之一所述的组合功能助剂,其特征在于:所述安定剂为N-烷基对硝基苯胺。
6.根据权利要求5所述的组合功能助剂,其特征在于:所述N-烷基对硝基苯胺为N-(2-甲氧基乙基)对硝基苯胺MENA或N-(2-乙酰氧基乙基)对硝基苯胺ANA。
7.根据权利要求1所述的组合功能助剂,其特征在于:所述固体推进剂为包含硝酸酯的固体推进剂。
8.一种固体推进剂,其特征在于:包括如下质量百分比含量的组份:
粘合剂体系:17%~25%;
氧化剂:53%~65%;
金属燃料:铝粉Al,15%~20%;
固化剂:异氰酸酯类化合物,0.5%~0.9%;
组合功能助剂:包括苯胺和安定剂,其中苯胺为0.03%~0.35%,安定剂为0.3%~2%;
其它助剂:0.35%~0.85%。
9.根据权利要求8所述的固体推进剂,其特征在于:所述粘合剂体系包括粘合剂和增塑剂,其中粘合剂为端羟基环氧乙烷-四氢呋喃共聚醚PET、聚乙二醇PEG或聚叠氮缩水甘油醚GAP;增塑剂为***油NG、二缩三乙二醇二硝酸酯TEGDN、叠氮齐聚物GAPA、双2,2-二硝基丙醇缩甲醛/缩乙醛BDNPF/A、三羟甲基乙烷三硝酸酯TMETN、一缩二乙二醇二硝酸酯DEGDN或1,2,4-丁三醇三硝酸酯BTTN中的一种或组合。
10.根据权利要求9所述的固体推进剂,其特征在于:所述增塑剂与粘合剂的质量比为1.2~2.2:1;所述增塑剂为两种物质组合时,二者的质量比为1:1。
11.根据权利要求8所述的固体推进剂,其特征在于:所述氧化剂为奥克托今HMX和高氯酸铵AP的组合,或者黑索金RDX和AP的组合,二者的质量比为0.5~3:1。
12.根据权利要求8所述的固体推进剂,其特征在于:所述异氰酸酯类化合物为甲苯二异氰酸酯TDI或多官能度异氰酸酯N-100中的一种或组合。
13.根据权利要求8所述的固体推进剂,其特征在于:所述其它助剂为催化剂三苯基铋TPB与中性聚合物键合剂的NPBA的组合。
14.根据权利要求8-13之一所述的固体推进剂,其特征在于:所述苯胺的结构式如下:
其中:R1、R2为C1~C6的烷醇基;R1、R2中含-OH的数量大于或等于2。
15.根据权利要求8-13之一所述的固体推进剂,其特征在于:所述安定剂为N-烷基对硝基苯胺。
16.根据权利要求15所述的固体推进剂,其特征在于:所述N-烷基对硝基苯胺为N-(2-甲氧基乙基)对硝基苯胺MENA或N-(2-乙酰氧基乙基)对硝基苯胺ANA。
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