CN105295917B - 一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法 - Google Patents

一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法 Download PDF

Info

Publication number
CN105295917B
CN105295917B CN201510881823.4A CN201510881823A CN105295917B CN 105295917 B CN105295917 B CN 105295917B CN 201510881823 A CN201510881823 A CN 201510881823A CN 105295917 B CN105295917 B CN 105295917B
Authority
CN
China
Prior art keywords
fluorescent powder
yag fluorescent
composite assistants
assistants
bacl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN201510881823.4A
Other languages
English (en)
Other versions
CN105295917A (zh
Inventor
杨志平
刘芳
磨玉茹
穆茂林
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hubei Ledphor Optoelectronics Technology Co Ltd
Original Assignee
Hubei Ledphor Optoelectronics Technology Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hubei Ledphor Optoelectronics Technology Co Ltd filed Critical Hubei Ledphor Optoelectronics Technology Co Ltd
Priority to CN201510881823.4A priority Critical patent/CN105295917B/zh
Publication of CN105295917A publication Critical patent/CN105295917A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN105295917B publication Critical patent/CN105295917B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Landscapes

  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

本发明提供了一种制备YAG荧光粉的组合助剂及方法。所述制备YAG荧光粉的组合助剂包括SiO2、BaCl2和H3BO3；组合助剂中三者的比例为SiO2：BaCl2：H3BO3=1:a:b，且0.05≤a≤9，0.05≤b≤5。制备YAG荧光粉时，首先按各元素的化学计量比分别称取Y2O3、A12O3和CeO2作为原料，再称取适量的组合助剂，使原料和组合助剂充分混合；将混合好的物料放入推板炉中烧结2~4小时；将烧结好的产物破碎、洗涤、干燥后既得YAG荧光粉。本发明中可根据需求来增减所添加的组合助剂的量，进而实现对所制备的YAG荧光粉的颗粒大小的调整；且YAG荧光粉的制备工艺简单，易于实现，适合工业化生产。

Description

一种制备YAG荧光粉的组合助剂及方法
技术领域
本发明涉及一种荧光粉制备方法，具体地说是一种制备YAG荧光粉的组合助剂及方法。
背景技术
荧光粉在显示和照明领域有重要应用。YAG(钇铝石榴石的简称)荧光粉是目前工业化生产白光LED的主要荧光粉。白光LED具有节能、环保、绿色、高效等显著优点，其作为一种新型全固态照明光源，深受人们的重视。
随着LED照明的飞速发展，市场对LED用YAG荧光粉提出了更高的要求。荧光粉的制备方法主要包括共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法、喷雾热解法和高温固相法等，目前商用的荧光粉大都采用高温固相法合成，其工艺简单，能进行工业化生产，但是存在颗粒大小不易控制，颗粒分布较宽的特点，而其他方法虽能控制其粒径，但是方法过于复杂，成本较高，不利于工业化生产。专利CN201110309206.9中公开了一种制备YAG:Ce稀土荧光粉的方法，其生产荧光粉所需的温度较低，但是工艺复杂，所需时间较长；专利CN201310277267.0中公开了一种制备白光LED用YAG-Ce荧光粉的方法，其所需温度较低，但是产品发光强度低，且产品中杂质较多，颗粒分布不均匀。
发明内容
本发明的目的之一就是提供一种制备YAG荧光粉的组合助剂，该组合助剂可应用于YAG荧光粉的制备中，以使制备出的YAG荧光粉形貌规则，颗粒尺寸较为均匀。
本发明的目的之二就是提供一种制备YAG荧光粉的方法，该方法中采用了上述组合助剂。
本发明的目的之一是这样实现的：一种制备YAG荧光粉的组合助剂，包括SiO2、BaCl2和H3BO3；三者的比例为SiO2：BaCl2：H3BO3＝1:a:b，且0.05≤a≤9，0.05≤b≤5。
所述组合助剂的使用量占制备YAG荧光粉所用原料总质量的1％-15％。
本发明所提供的制备YAG荧光粉的组合助剂，在应用于YAG荧光粉的制备中时，一方面可实现对YAG荧光粉粒度的调整，另一方面可使得制备出的YAG荧光粉颗粒均匀、形貌规则。
本发明的目的之二是这样实现的：一种制备YAG荧光粉的方法，包括如下步骤：
a、按照YAG荧光粉化学通式中各元素的化学计量比分别称取Y2O3、A12O3和CeO2作为制备YAG荧光粉的原料；
b、称取由SiO2、BaCl2和H3BO3构成的组合助剂，所述组合助剂的总质量是步骤a中所称取的所有原料总质量的1％-15％，组合助剂中，SiO2、BaCl2和H3BO3三者的质量比为SiO2：BaCl2：H3BO3＝1:a:b，且0.05≤a≤9，0.05≤b≤5；
c、将步骤a中所称取的原料及步骤b中所称取的组合助剂混合均匀后放入坩埚中，在还原气氛下加热至温度T，在温度T下保温时间t，之后降至室温，得到烧结产物；
d、将烧结产物取出，通过球磨、酸洗、烘干后，得到YAG荧光粉。
步骤c中，温度T满足：1450℃≤T≤1550℃。
步骤c中，时间t满足：2h≤t≤4h。
步骤c中，还原气氛为氮气与氢气的混合气体。
本发明在制备YAG荧光粉时采用高温固相法，同时添加了组合助剂，制作工艺简单，易于操作，成本低廉，可在不引入晶种的条件下，制备出颗粒尺寸均匀、形貌规则的YAG荧光粉，且利用该组合助剂可进行工业化大规模生产，产品性能稳定，通过添加不同量的组合助剂，还可实现对产品颗粒尺寸大小的控制。
附图说明
图1是本发明实施例1所制备的Y2.95Al5O12:Ce0.05荧光粉的SEM图。
图2是本发明对比例1所制备的Y2.95Al5O12:Ce0.05荧光粉的SEM图。
具体实施方式
本发明所提供的制备YAG荧光粉的组合助剂由SiO2、BaCl2和H3BO3构成；组合助剂中三个成分的比例(即质量比)为SiO2：BaCl2：H3BO3＝1:a:b，且0.05≤a≤9，0.05≤b≤5。在制备YAG荧光粉时，所添加的组合助剂的总质量占制备YAG荧光粉所用原料总质量的1％-15％。通过调整所添加的组合助剂的量，可调节最终所形成的YAG荧光粉的颗粒的粒度大小。
下面以具体实施例详细描述本发明中制备YAG荧光粉的方法。
实施例1：Y2.95Al5O12:Ce0.05荧光粉的制备。
按照化学通式Y2.95Al5O12:Ce0.05中Y、Al和Ce的化学计量比分别称取Y2O3、A12O3和CeO2作为制备YAG荧光粉的原料；再称取由SiO2、BaCl2和H3BO3构成的组合助剂，组合助剂的总质量占所有原料(Y2O3、A12O3和CeO2)总质量的7％，且组合助剂中，三个成分的比例为SiO2：BaCl2：H3BO3＝1:4:3。所有原料及组合助剂混合均匀。将混合好后的物料放入刚玉坩埚中，压实，盖上盖子，然后放入推板炉中，在氮气和氢气(体积比为1:1)的混合气氛(即还原气氛)下迅速升温至1480℃，在1480℃下烧结2.5h，之后降至室温，得到烧结产物。将烧结产物取出后破碎，再经球磨、酸洗、烘干后，得到YAG荧光粉(也可写作：YAG：Ce荧光粉)。利用激光粒度仪LS-C(Ι)测试，所得YAG荧光粉的D50为12μm，K＝1.0；K为(D90-D10)/D50。
对实施例1中所制备的YAG荧光粉进行扫描电镜测试，所得结果见图1。由图1可看出，所制备的YAG荧光粉形貌规则、粒度分布均匀；D50约为12μm。
对比例1
根据专利《一种高光效LED用铝酸盐荧光粉的制备方法》(CN201410306224.5)的实施例3进行重复性实验如下：
本对比例中荧光粉的化学组成分子式为：Y3-xAl5O12:Cex，其中x＝0.05。
步骤一，惰性气氛烧成：
分别称取229.41g氧化钇(Y2O3)、294.69g氧化铝(Al2O3)、7.8g氧化铈(CeO2)和5.30g氯化铵(NH4Cl)，混合均匀后，在1400℃的氮气和氩气的混合气体中烧结5小时，氮气：氩气＝95：5。
步骤二，还原性气氛烧成：
将步骤一中的烧成品过100目筛，按质量比加入2.5％的氟化铝(AlF3)和0.4％的氟化锂(LiF)，混合均匀后，在1600℃的氨气气氛中烧结5小时。
步骤三，氧化性气氛烧成：
将步骤二中的烧成品过100目筛，按粉：水：氧化锆球＝1：2：2.5的比例分散30小时，干燥、过筛，在700℃的氧气气氛中烧结1小时，取出过筛即可得到高光效LED用铝酸盐荧光粉。
对所制备的铝酸盐荧光粉(Y2.95Al5O12:Ce0.05)进行扫描电镜测试，所得结果见图2。通过图2和图1的对比可以看出，由对比例1所制备的铝酸盐荧光粉的形貌明显很不规则，颗粒分布不均匀；且对比例1的制备工艺复杂。
对比例2
本对比例中制备YAG荧光粉的方法与实施例1的工艺步骤相同，唯一不同的是，本对比例中没有添加荧光粉助剂，其他工艺条件参数均与实施例1相同。利用激光粒度仪LS-C(Ι)对本对比例所制得的荧光粉进行测试，测试结果为：荧光粉的D50为3μm，K＝2。
实施例2-17，按照实施例1中YAG荧光粉的制备方法，通过改变组合助剂的添加量以及改变组合助剂中各成分的比例，以制备出不同粒径的YAG荧光粉。对所制得的YAG荧光粉进行测试，所得结果见表1。由表1可看出，对比例1是按照现有工艺制备的，且没有添加组合助剂，其所制备的YAG荧光粉K值较大，即颗粒分布不均匀；对比例2与实施例1属于同一工艺条件，但是没有添加组合助剂，所制得的荧光粉颗粒小，K值大，分布不均匀；实施例17添加过量的组合助剂，D50变大，K值较大，颗粒分布不均匀；从实施例1-13可以看出，BaCl2增多，荧光粉颗粒变大，H3BO3增多，颗粒变大；从实施例14-16可以看出，组合助剂总量增多，D50有变大的趋势。总之，添加组合助剂后所制备的荧光粉，粉体的粒径D50随着组合助剂加入量的不同而变化，K值都较小，颗粒分布均匀。
表1
实施例18-27，按照实施例1中YAG荧光粉的制备方法，通过改变不同的烧结温度及保温时间，制备出不同粒径、K值不同的YAG荧光粉。由实施例18-22可以看出烧结温度在1450-1550之间时，颗粒大小随温度的变化不大，K值小于1.3，烧结温度低于1450℃或高于1550℃时，荧光粉颗粒变化较大，且K值偏大，颗粒分布不均匀；由实施例23-27可以看出，保温时间在2-4h内，荧光粉颗粒大小随保温时间变化不明显，K值较小，颗粒分布均匀，在保温时间小于2h或高于4h时，荧光粉颗粒大小不易控制，K值较大，颗粒分布不均匀。
表2

Claims (2)

1.一种制备YAG荧光粉的方法，其特征是，包括如下步骤：
a、按照YAG荧光粉化学通式中各元素的化学计量比分别称取Y2O3、A12O3和CeO2作为制备YAG荧光粉的原料；
b、称取由SiO2、BaCl2和H3BO3构成的组合助剂，所述组合助剂的总质量是步骤a中所称取的所有原料总质量的7%，且组合助剂中，SiO2、BaCl2和H3BO3三者的质量比为SiO2：BaCl2：H3BO3 =1:4:3；
c、将步骤a中所称取的原料及步骤b中所称取的组合助剂混合均匀后放入坩埚中，在还原气氛下加热至温度1480℃，在温度1480℃下保温时间2.5h，之后降至室温，得到烧结产物；
d、将烧结产物取出，通过球磨、酸洗、烘干后，得到YAG荧光粉。
2.根据权利要求1所述的制备YAG荧光粉的方法，其特征是，步骤c中，还原气氛为氮气与氢气的混合气体。
CN201510881823.4A 2015-12-03 2015-12-03 一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法 Active CN105295917B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201510881823.4A CN105295917B (zh) 2015-12-03 2015-12-03 一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201510881823.4A CN105295917B (zh) 2015-12-03 2015-12-03 一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN105295917A CN105295917A (zh) 2016-02-03
CN105295917B true CN105295917B (zh) 2017-12-29

Family

ID=55193767

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201510881823.4A Active CN105295917B (zh) 2015-12-03 2015-12-03 一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN105295917B (zh)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN106544024B (zh) * 2016-11-08 2019-01-15 河北利福光电技术有限公司 一种镓铝酸盐荧光粉及其制备方法
CN115305087B (zh) * 2022-08-15 2023-11-21 烟台布莱特光电材料有限公司 一种小颗粒YAG：Ce球形荧光粉的制备方法

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1818016A (zh) * 2005-11-28 2006-08-16 常熟市江南荧光材料有限公司 白光led用钇铝石榴石发光材料的合成方法
CN101126024A (zh) * 2007-09-07 2008-02-20 江苏苏博特新材料股份有限公司 一种白光发光二极管用荧光粉及其制备方法
CN102992744A (zh) * 2011-09-13 2013-03-27 张连墩 注射成型粘结磁体用m型锶铁氧体粉末及其制造方法
CN104213194A (zh) * 2013-06-04 2014-12-17 中国科学院新疆理化技术研究所 氯硼硅酸钡和氯硼硅酸钡非线性光学晶体及制备方法和用途

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TW200743663A (en) * 2006-05-26 2007-12-01 Chen Shiang Mian Fluorescent powder for light source of blue light diode

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1818016A (zh) * 2005-11-28 2006-08-16 常熟市江南荧光材料有限公司 白光led用钇铝石榴石发光材料的合成方法
CN101126024A (zh) * 2007-09-07 2008-02-20 江苏苏博特新材料股份有限公司 一种白光发光二极管用荧光粉及其制备方法
CN102992744A (zh) * 2011-09-13 2013-03-27 张连墩 注射成型粘结磁体用m型锶铁氧体粉末及其制造方法
CN104213194A (zh) * 2013-06-04 2014-12-17 中国科学院新疆理化技术研究所 氯硼硅酸钡和氯硼硅酸钡非线性光学晶体及制备方法和用途

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Sb,Bi,Zr,Si元素微量掺杂对荧光粉YAG:Ce发光性能的影响;孙夏微 等;《无机化学学报》;20130930;第29卷(第9期);1863-1869 *
球形YAG:Ce3+荧光粉的制备及其应用性能;王细凤 等;《中国陶瓷》;20141031;第50卷(第10期);12-15 *
阳离子取代YAG:Ce荧光材料的微结构调控与发光性能研究;奚群;《中国优秀硕士学位论文全文数据库 基础科学辑》;20100715;62-75 *

Also Published As

Publication number Publication date
CN105295917A (zh) 2016-02-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chen et al. Characterization and photoluminescent enhancement of Li+ corporation effect on CaWO4: Eu3+ phosphor
Tang et al. The characterization of Ce/Pr-doped YAG phosphor ceramic for the white LEDs
CN107384398A (zh) 一种yag荧光粉及其制备方法和由其制备的yag荧光陶瓷
CN104145003B (zh) 氧氮化物荧光体粉末
Mathur et al. Synthesis and characterization of Sm 3+ activated La 1− x Gd x PO 4 phosphors for white LEDs applications
CN107285745A (zh) 一种氧化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷
CN107200588B (zh) 一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷
Liu et al. Synthesis and luminescence of sub-micron sized Ca3Sc2Si3O12: Ce green phosphors for white light-emitting diode and field-emission display applications
JP2005336253A (ja) 蛍光体の製造方法
CN103842473B (zh) 氧氮化物荧光体粉末、氧氮化物荧光体粉末制造用氮化硅粉末及氧氮化物荧光体粉末的制造方法
CN104818023B (zh) 含有晶体缺陷修复工艺的稀土发光材料制备方法及其产物
CN106281317A (zh) 一种高亮度、大颗粒尺寸β‑SiAlON:Eu2+绿色荧光粉及其制备方法
Yavetskiy et al. Phase formation and densification peculiarities of Y3Al5O12: Nd3+ during reactive sintering
CN111019648A (zh) 一种含氧酸盐或氮氧化物荧光粉的熔盐法制备方法
CN107555992A (zh) 一种微波介质陶瓷材料及其制备方法
CN105295917B (zh) 一种制备yag荧光粉的组合助剂及方法
Mohammadi et al. The effects of ball milling time on the rheological, optical, and microstructural properties of YAG transparent ceramics
CN106905970A (zh) 一种制备均匀大颗粒yag荧光粉的组合助剂与方法及大颗粒yag荧光粉
CN107200587B (zh) 一种氮化铝基质的荧光陶瓷的制备方法及相关荧光陶瓷
TW201443201A (zh) 氮氧化物螢光體粉末及其製造方法
Zhang et al. Improving the luminescence properties and powder morphologies of red-emitting Sr0. 8Ca0. 19AlSiN3: 0.01 Eu2+ phosphors for high CRIs white LEDs by adding fluxes
Manohar et al. Photoluminescence Studies of Rare-Earth-Doped (Ce3+) LaAlO3 nanopowders prepared by facile combustion route
CN104232081B (zh) 一种光转换功能材料及其制备方法和应用
Xu et al. Effect of Y: Zn ratio on microstructure and emission of Er3+/Yb3+ codoped Y2O3–ZnO ceramic phosphors
CN106544024A (zh) 一种镓铝酸盐荧光粉及其制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
C06 Publication
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant