CN103700808A - 一种锂离子电池复合负极极片、制备方法及锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池复合负极极片，包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。本发明在负极集流体两面分别涂覆包括石墨、粘结剂、导电剂的第一涂覆层，和包括钛酸锂、粘结剂、导电剂的第二涂覆层，利用石墨负极材料的克容量高、加工性能优异、电压平台低的特点提高电池的能量密度，利用钛酸锂负极材料倍率性能好、循环性能优异、低温性能好的特点扩大电池的使用范围和提高电池的电化学性能。本发明还公开了该复合负极极片的制备方法及包含该复合负极极片的锂离子电池。

Description

一种锂离子电池复合负极极片、制备方法及锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种锂离子电池复合负极极片，同时还涉及一种该复合负极极片的制备方法及使用该复合负极极片的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池是近几年发展起来的一种新型储能电源，并以其携带方便、能量密度高、循环寿命长、环境友好等特性广泛应用于通讯、电动车、储能等领域。同时，随着便携式电子产品对锂离子电池能量密度要求的提高，既具有高能量密度、长循环寿命、高倍率性能，又具有高安全性能和优异低温性能的锂离子电池备受人们关注。
不论是便携式储能电池还是EV、HEV动力电池，锂离子电池都需要满足以下特点：1）高能量密度和高功率密度；2）工作范围宽，高低温性能优异；3）长的循环寿命和使用年限；4）突出的安全性能。为了满足锂离子电池以上的使用特点，需要选择合适的锂离子电池负极材料。目前市场上所使用的负极材料大多数为石墨类材料，其材料具有加工性能优异、容量高、放电电压低等优点，但是其材料循环寿命一般、倍率性能差、安全性能差的特性限制了其材料向更优异的方向发展。钛酸锂负极材料具有安全性能高、循环寿命长（循环寿命可达到2万次），低温性能优良等优点，但是其材料的比容量低、放电电压高、加工性能偏差等特性限制其材料的广泛应用。因此开发一种既具有较高的能量密度又具有循环寿命长、低温性能优异的负极材料成为锂离子电池的重要研究方向。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有较高的能量密度，且循环性能和低温性能优越的锂离子电池复合负极极片。
本发明的第二个目的是提供一种锂离子电池复合负极极片的制备方法。
本发明的第三个目的是提供一种使用上述复合负极极片的锂离子电池。
为了实现以上目的，本发明采用如下所述的的技术方案：
一种锂离子电池复合负极极片，包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。
所述负极集流体为铜箔。
所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照（92～96）:（1～5）:（1～3）的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。
所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照（90～94）:（4～7）:（2～3）的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。
所述第一涂覆层和第二涂覆层所用粘结剂为LA132水性粘结剂或CMC/SBR水性粘结剂的一种。
所述第一涂覆层和第二涂覆层导电剂为炭黑、SP，碳纳米管的一种或一种以上的复合；
一种上述的锂离子电池复合负极极片的制备方法，包括下列步骤：
1）石墨浆料制备：按照石墨:粘结剂:导电剂的质量比为（92～96）:（1～5）:（1～3）的比例，将石墨、粘结剂、导电剂加入去离子水中混合均匀，得石墨浆料；
2）钛酸锂浆料制备：按照钛酸锂:粘结剂:导电剂的质量比为（90～94）:（4～7）:（2～3）的比例，将钛酸锂、粘结剂、导电剂加入去离子水中混合均匀，得钛酸锂浆料；
3）浆料涂覆：将步骤1）所得石墨浆料均匀涂覆在负极集流体的一面，70~90℃干燥0.1~1h后形成第一涂覆层，再将步骤2）所得钛酸锂浆料均匀涂覆在负极集流体的另一面，70~90℃干燥0.1~1h后形成第二涂覆层，得复合极卷；
4）极片干燥与压辊：将步骤3）所得复合极卷分切后，干燥并辊压，即得。
步骤3）中，所述第一涂覆层的单面面密度为40～50g/m2；所述第二涂覆层的单面面密度为80～100g/m2。
所述第一涂覆层与第二涂覆层的单面面密度之比为：第一涂覆层:第二涂覆层=1:2。
步骤4）中所述干燥的温度为100～150℃，干燥时间为24～72h；所述辊压的压力为2～30MPa。
一种使用上述的复合负极极片的锂离子电池，所述锂离子电池的负极极片包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。
由于采用上述技术方案，本发明具有以下积极效果：
本发明的锂离子电池复合负极极片，在负极集流体两面分别涂覆包括石墨、粘结剂、导电剂的第一涂覆层，和包括钛酸锂、粘结剂、导电剂的第二涂覆层，利用石墨负极材料的克容量高、加工性能优异、电压平台低的特点提高电池的能量密度，利用钛酸锂负极材料倍率性能好、循环性能优异、低温性能好的特点扩大电池的使用范围和提高电池的电化学性能。使用该复合负极极片制备的锂离子电池在具有优越的循环性能和低温性能的同时，提高了电池的能量密度。由于石墨类材料的粒径较大的特性和钛酸锂粒径较小的特性，使其材料间产生协同效应，即小颗粒可以填充到大颗粒之间，增加材料的接触机率和压实密度，从而提高大颗粒石墨类的倍率、低温性能；同时石墨类大颗粒又可以提高材料的容量和提高加工性能，并减小小颗粒团聚等加工造成的问题，从而促进小颗粒钛酸锂有效容量的发挥，促进能量密度的提高，既可以发挥出石墨类材料客容量高的特性，又可以提高钛酸锂的倍率、循环性能，从而提高电池的整体性能。本发明的锂离子电池复合负极极片的制备方法，采用浆料制备、浆料涂覆和极片干燥辊压的工艺，操作简单、方便，制备的锂离子电池复合负极极片，在具有优越的循环性能和低温性能的同时，提高了电池的能量密度，适合大规模工业化生产。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的说明。
实施例1
本实施例的锂离子电池复合负极极片，包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。所述负极集流体为铜箔。所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照96:3:1的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照92:5:3的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述LA132水性粘结剂。所述导电剂为炭黑。
本实施例的锂离子电池复合负极极片的制备方法，包括下列步骤：
1）石墨浆料制备：称取3g粘结剂、1g炭黑、50g去离子水加入合浆机中，搅拌2h，再加入96g人造石墨，搅拌4h，再加入70g去离子水，搅拌至混合均匀，得石墨浆料；
2）钛酸锂浆料制备：称取5g粘结剂、3g导电剂、60g去离子水加入合浆机中，搅拌1h，再加入92g钛酸锂和60g去离子水，搅拌至混合均匀，得钛酸锂浆料；
3）浆料涂覆：使用涂布机将步骤1）所得石墨浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的一面，干燥后形成第一涂覆层，第一涂覆层的单面面密度为40m2/g，再将步骤2）所得钛酸锂浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的另一面，干燥后形成第二涂覆层，第二涂覆层的单面面密度为80m2/g，得复合极卷；
4）极片干燥与压辊：将步骤3）所得复合极卷分切后，在120℃条件下干燥48h，再通过辊压机进行辊压，辊压的压力为30MPa，即得。
本实施例的使用上述的复合负极极片的锂离子电池，所述锂离子电池的负极极片包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照96:3:1的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照92:5:3的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述负极集流体为铜箔。所述粘结剂为LA132水性粘结剂。所述导电剂为炭黑。
实施例2
本实施例的锂离子电池复合负极极片，包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。所述负极集流体为铜箔。所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照92:5:2的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照90:7:2的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述粘结剂为CMC/SBR水性粘结剂。所述导电剂为SP。
本实施例的锂离子电池复合负极极片的制备方法，包括下列步骤：
1）石墨浆料制备：称取5g粘结剂、2g炭黑、60g去离子水加入合浆机中，搅拌2h，再加入92g人造石墨，搅拌4h，再加入60g去离子水，搅拌至混合均匀，得石墨浆料；
2）钛酸锂浆料制备：称取7g粘结剂、2g导电剂、65g去离子水加入合浆机中，搅拌1h，再加入90g钛酸锂和55g去离子水，搅拌至混合均匀，得钛酸锂浆料；
3）浆料涂覆：使用涂布机将步骤1）所得石墨浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的一面，干燥后形成第一涂覆层，第一涂覆层的单面面密度为45m2/g，再将步骤2）所得钛酸锂浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的另一面，干燥后形成第二涂覆层，第二涂覆层的单面面密度为95m2/g，得复合极卷；
4）极片干燥与压辊：将步骤3）所得复合极卷分切后，在150℃条件下干燥24h，再通过辊压机进行辊压，辊压的压力为2MPa，即得。
本实施例的使用上述的复合负极极片的锂离子电池，所述锂离子电池的负极极片包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。所述负极集流体为铜箔。所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照92:5:2的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照90:7:2的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述粘结剂为LA132水性粘接剂。所述导电剂为炭黑。
实施例3
本实施例的锂离子电池复合负极极片，包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。所述负极集流体为铜箔。所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照94:1:3的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照94:4:2.5的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述粘接剂为LA132水性粘结剂。所述导电剂为炭黑。
本实施例的锂离子电池复合负极极片的制备方法，包括下列步骤：
1）石墨浆料制备：称取1g粘结剂、3g炭黑、45g去离子水加入合浆机中，搅拌2h，再加入94g人造石墨，搅拌4h，再加入65g去离子水，搅拌至混合均匀，得石墨浆料；
2）钛酸锂浆料制备：称取4g粘结剂、2.5g导电剂、65g去离子水加入合浆机中，搅拌1h，再加入94g钛酸锂和50g去离子水，搅拌至混合均匀，得钛酸锂浆料；
3）浆料涂覆：使用涂布机将步骤1）所得石墨浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的一面，干燥后形成第一涂覆层，第一涂覆层的单面面密度为50g/m2，再将步骤2）所得钛酸锂浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔的另一面，干燥后形成第二涂覆层，第二涂覆层的单面面密度为100 g/m2，得复合极卷；
4）极片干燥与压辊：将步骤3）所得复合极卷分切后，在100℃条件下干燥72h，再通过辊压机进行辊压，辊压的压力为15MPa，即得。
本实施例的使用上述的复合负极极片的锂离子电池，所述锂离子电池的负极极片包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。所述负极集流体为铜箔。所述石墨浆料是将石墨、粘结剂、导电剂按照94:1:3的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照94:4:2.5的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。所述粘结剂为LA132水性粘接剂。所述导电剂为炭黑。
实验例
本实验例将实施例1～3所得锂离子电池复合负极极片作为负极，磷酸铁锂作为正极材料，用1.0mol/L的LiPF6/EC+DEC（VEC∶VDEC=1∶1）（EC：ethylene carbonate，碳酸乙烯酯；DEC：diethyl carbonate，碳酸二乙酯）作电解液，美国Celgard 2300为隔膜，分别制备出5AH的锂离子电池，之后对电池进行循环、低温测试，测试结果如表1、2和3所示。其中，对比例1的电池的负极集流体两面都涂覆石墨浆料，对比例2的电池的负极集流体两面都涂覆钛酸锂浆料，其他为同等条件。
表1 锂离子电池循环性能测试结果
Figure 2013102306765100002DEST_PATH_IMAGE001
表2 锂离子电池低温性能测试结果
Figure 281979DEST_PATH_IMAGE002
表3 锂离子电池能量密度比较 
Figure 950858DEST_PATH_IMAGE003
从上表1、2和3可知，相对于负极集流体两面都涂覆石墨浆料的对比例1和负极集流体两面都涂覆钛酸锂浆料的对比例2，采用本发明实施例1～3的负极极片的锂离子电池既提高了电池的质量能量密度，又兼顾了电池的循环和低温性能。

Claims (10)

1.一种锂离子电池复合负极极片，包括负极集流体，其特征是：所述负极集流体为铜箔，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池复合负极极片，其特征是：所述石墨浆料是由石墨、粘结剂、导电剂按照（92～96）:（1～5）:（1～3）的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池复合负极极片，其特征是：所述钛酸锂浆料是将钛酸锂、粘结剂、导电剂按照（90～94）:（4～7）:（2～3）的质量比加入去离子水中混合均匀制得的。
4.根据权利要求2或3所述的锂离子电池复合负极极片，其特征是：所述的粘结剂为LA132水性粘结剂或CMC/SBR水性粘结剂的一种。
5.根据权利要求3或4所述的锂离子电池复合负极极片，其特征是：所述的导电剂为炭黑、SP，碳纳米管的一种或一种以上的复合。
6.一种权利要求1至5任一项所述的锂离子电池复合负极极片的制备方法，其特征是：包括下列步骤：
1）石墨浆料制备：按照石墨:粘结剂:导电剂的质量比为（92～96）:（1～5）:（1～3）的比例，将石墨、粘结剂、导电剂加入去离子水中混合均匀，得石墨浆料；
2）钛酸锂浆料制备：按照钛酸锂:粘结剂:导电剂的质量比为（90～94）:（4～7）:（2～3）的比例，将钛酸锂、粘结剂、导电剂加入去离子水中混合均匀，得钛酸锂浆料；
3）浆料涂覆：将步骤1）所得石墨浆料均匀涂覆在负极集流体的一面，70~90℃干燥0.1~1h后形成第一涂覆层，再将步骤2）所得钛酸锂浆料均匀涂覆在负极集流体的另一面，70~90℃干燥0.1~1h后形成第二涂覆层，得复合极卷；
4）极片干燥与压辊：将步骤3）所得复合极卷分切后，干燥并辊压，即得。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池复合负极极片的制备方法，其特征是：步骤3）中，所述第一涂覆层的单面面密度为40～50g/m2；所述第二涂覆层的单面面密度为80～100g/m2。
8.根据权利要求7所述的锂离子电池复合负极极片的制备方法，其特征是：所述第一涂覆层与第二涂覆层的单面面密度之比为：第一涂覆层:第二涂覆层=1:2。
9.根据权利要求6所述的锂离子电池复合负极极片的制备方法，其特征是：步骤4）中所述干燥的温度为100～150℃，干燥时间为24～72h；所述辊压的压力为2～30MPa。
10.一种使用权利要求1至6的任一项所述的复合负极极片的锂离子电池，其特征是：所述锂离子电池的负极极片包括负极集流体，所述负极集流体的两面分别涂覆有第一涂覆层和第二涂覆层，所述第一涂覆层的涂覆浆料为石墨浆料，所述第二涂覆层的涂覆浆料为钛酸锂浆料。
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Denomination of invention: The invention relates to a lithium ion battery composite negative electrode sheet, a preparation method and a lithium ion battery

Effective date of registration: 20210220

Granted publication date: 20160608

Pledgee: Luoyang Rural Commercial Bank Co.,Ltd. Hanghe Branch

Pledgor: LUOYANG YUEXING NEW ENERGY TECHNOLOGY Co.,Ltd.

Registration number: Y2021980001239