CH480867A - Verwendung von asymmetrischen Oxalsäure-diarylamiden als Ultraviolettabsorptionsmittel - Google Patents

Verwendung von asymmetrischen Oxalsäure-diarylamiden als Ultraviolettabsorptionsmittel

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CH480867A
CH480867A CH167966A CH167966A CH480867A CH 480867 A CH480867 A CH 480867A CH 167966 A CH167966 A CH 167966A CH 167966 A CH167966 A CH 167966A CH 480867 A CH480867 A CH 480867A
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Description


  Verwendung von asymmetrischen     Oxalsäure-diarylamiden     als     Ultraviolettabsorptionsmittel       Die vorliegende Erfindung betrifft die Verwendung  von asymmetrischen     Oxalsäure-diarylamiden    als Ultra  violettabsorptionsmittel für organische Materialien     aus-          serhalb    der Textilindustrie. Erfindungsgemäss sind  asymmetrische     Oxalsäure-diarylamide    zu verwenden,  welche frei von     Hydroxylgruppen    in     ortho-Stellung    zur  Bindung der     Arylreste    an die     Amidstickstoffatome     sind.  



  Es ist zwar bereits beschrieben worden, dass sich       Oxalsäure-bis-oxyarylamide    als Schutzmittel gegen     Ul-          traviolettstrahlung    eignen, jedoch bestand bislang die  Auffassung, dass die Lichtstabilität solcher Verbindun  gen an die A     nwesenheit    zweier zum     Amidstickstoff          ortho-ständiger    freier     Hydroxylgruppen    gebunden sei.

    Im Gegensatz zu dieser Auffassung wurde nunmehr  gefunden, dass sich eine umfangreiche Klasse von       Oxalsäurediarylamiden    ohne das genannte Merkmal  nicht nur als technisch vorzüglich brauchbare     Ultravio-          lettabsorber    erweisen, sondern überraschenderweise eine  höhere Lichtstabilität zeigen.  



  Im allgemeinen handelt es sich hiernach bei der  vorliegenden Erfindung um die Verwendung von asym  metrischen     Oxalsäure-diarylamide    der Formel         (l)        A-NH-CO-CO-NH-B       worin A und B voneinander verschieden sind und einen  Benzol- oder     Naphthalinrest    bedeuten, wobei diese Reste  A und B  a) in den     ortho-Stellungen    zum     Amidstickstoffatom     frei von     Hydroxylgruppen    sind, und  b) noch weitere     Substituenten    enthalten können,  welche maximal 20     Kohlenstoffatome    enthalten und das  Absorptionsmaximum der Verbindung nicht auf Werte  von oberhalb 400     m,

  u    verschieben.  



  Normalerweise werden diese     Oxalsäure-diarylamide     hierbei homogen in den zu schützenden organischen  Materialien verteilt,     oberflächlich    auf diese Materialien  aufgebracht oder die zu schützenden Materialien     mit     einer Filterschicht überzogen, welche die bezeichneten  Verbindungen enthält. Hierbei sind diese Verbindungen  besonders wertvoll für den Schutz von     Polykondensa-          tionsprodukten,        Polyadditionsprodukten,        Polypropylen     und     Polyvinylchlorid    gegenüber     Ultraviolett-Einwir-          kung.     



  Im Vordergrund des praktischen Interesse stehen  hierbei asymmetrische Verbindungen, die durch die       allgemeine    Formel  
EMI0001.0042     
      wiedergegeben werden     können    und worin     Y1    und Y2  sowie     Y'1    und     Y'5    ein Wasserstoffatom, Halogenatom  oder einen bis zu 20     Kohlenstoffatome    enthaltenden       Substituenten    der Reihe     Alkyl,    substituiertes     Alkyl,          Benzolrest,        Benzylgruppe,

      eine Gruppe     -Co-NHEl     oder     -S02-NH-El    mit der Bedeutung Wasserstoff,       Alkyl    oder     Aryl    für     El,    eine Gruppe     -COOE2    oder       -S03E2    mit der Bedeutung Wasserstoff,     Alkyl,        Aryl,          salzbildendes    Kation für     E2,    eine     Nitrogruppe,    eine  primäre, sekundäre oder tertiäre     Aminogruppe    sowie  eine     Acylaminogruppe    bedeuten, wobei ferner     Y2,

          Y3     und     Y4    sowie     Y'2,        Y'3    und     Y'4    eine Gruppe wie für     Y1     und     Y5    bzw.

       Y'1    und     Y'5    definiert oder eine     Hydroxyl-          gruppe    darstellen und hierbei  a) die     Substituenten        -CO-NH-Ell,        -SO2-NH-El,          -COOE2,        -S03E2    und     Hydroxyl,    höchstens     zweimal     in je einem     Benzolkern    anwesend sind, und    b)

   die übrigen von Wasserstoff verschiedenen     Substi-          tuenten    höchstens dreimal in je einem     Benzolkern          anwesend        sind.     



  Im Rahmen der vorstehenden Definition     sind    bei  spielsweise unter Halogenen vor allem Cl und     Br    zu  verstehen; ferner unter     Alkyl    einmal solche mit niederer       Kohlenstoffatomzahl        (Cl-C4)    verzweigter und     unver-          zweigter    Natur sowie auch höhere Glieder mit 5 bis 18       Kohlenstoffatomen    (z.

   B.     Octyl,        Dodecyl    usw.); unter  substituierten     Alkyl,    Chlor- und     Brom-Alkyl,        Hydro-          xyalkyl,        Alkoxyalkyl,        Carboxyalkyl,        Carbalkoxyalkyl;     unter     Acylaminogruppen        Acetylamino    und     Benzoylami-          no    und unter     Aminogruppen    vor allem     Methyl-    und       Aethylamino-    sowie die     Anilinogruppen.     



  Bedeutung kommt im Rahmen der Formel (1)     ferner     solchen asymmetrischen Verbindungen zu, die der For  mel  
EMI0002.0076     
    entsprechen und worin     Y6    und     Ylo    bzw.     Y'6    und     Y'10     gleich- oder verschiedenartig sind und ein Wasserstoff  atom, ein Halogenatom, eine 1 bis 12     Kohlenstoffatome     enthaltende     Alkylgruppe    oder eine     Phenylgruppe    bedeu  ten, wobei     ferner        Y7,        Y3    und     Y4    sowie     Y'7,    Y'8,

   Y'9  eine Gruppe wie für     Y6    und     Ylo    bzw.     Y'o    und     Y'10          definiert    oder eine     Hydroxylgruppe    darstellen und hier  bei  a) die     Hydroxylgruppe    höchstens zweimal in je  einem     Benzolkern    anwesend ist,    b) die übrigen von Wasserstoff verschiedenen     Substi-          tuenten    höchstens dreimal in je einem     Benzolkern     anwesend sind und  c) sich die Substitution in den beiden     Benzolkernen     durch Art, Zahl oder Position in mindestens einem  Punkte voneinander unterscheidet.  



  Einer Variante entspricht die Verwendung der Ver  bindung der Formel  
EMI0002.0101     
    worin     Y11,        Y12,        Y13,        Y14,        Y15    sowie     Y'11,        Y'12,        Y'13,        Y'14     und     Y'15    gleich oder verschiedenartig sind und ein  Wasserstoffatom, eine Gruppe     -CO-NH-El    oder     -SO2-          NH-El    mit der Bedeutung Wasserstoff,

       Alkyl    mit 1 bis 4       Kohlenstoffatomen    oder     Phenyl    für     El,    eine Gruppe       -COOEI,    oder     -SO3E2    mit der Bedeutung Wasserstoff,       Alkyl    mit 1 bis 4     Kohlenstoffatomen,        Phenyl,    Alkali-,  Ammonium- oder     Aminsalz-Ion    für     E.2    darstellen und  die von Wasserstoff verschiedenen, genannten Substi-         tuenten    ein- bis     zweimal    in je einem     Benzolkern    anwe  send sind,

   wobei sich auch hier die Substitution in den  beiden     Benzolkernen    durch Art, Zahl oder Position in       mindestens    einem Punkte voneinander unterscheidet.  



  Von bevorzugtem praktischem Interesse sind inner  halb des Rahmens der     Formel    (1) solche Verbindungen,  die den nachstehenden     Gruppelformeln    entsprechen:    a) Verbindungen der Formel  
EMI0002.0133     
           worin        Yls    ein Wasserstoff- oder Halogenatom oder eine  1 bis 4     Kohlenstoffatome    enthaltende     Alkylgruppe,        Y17     Wasserstoff oder eine 1 bis 4     Kohlenstofatome    enthalte  ne     Alkylgruppe,        Y18    Wasserstoff, Halogen, eine 1 bis 18       Kohlenstoffatome    enthaltende     Alkylgruppe,

      welche     Hy-          droxylgruppen,    Halogenatome oder     Carboxylgruppen    als       Substituenten    enthalten kann, eine Nitrogruppe, eine       Aminogruppe,    eine     Acylaminogruppe    oder     eine    Carbon-         säuregruppe    sowie deren funktionelle Abwandlungen       (Carbonsäureamid,        Carbonsäureester,        Carbonsäurehalo-          genid),    und     Y19    ein Wasserstoffatom oder ein Halogen  atom bedeuten,

   mindestens ein     Y-Substituent    jedoch  verschieden von Wasserstoff ist.  



  b) Verbindungen der Formel  
EMI0003.0025     
    worin     Y18    ein Wasserstoff- oder Halogenatom oder eine  1 bis 4     Kohlenstoffatome    enthaltende     Alkylgruppe,        Y17     Wasserstoff oder eine 1 bis 4     Kohlenstoffatome    enthal  tende     Alkylgruppe    bedeuten.    c) Verbindungen der Formel  
EMI0003.0032     
    wobei die Klammern in dieser Formel bedeuten, dass  sowohl a- als auch     ss-Naphthylamin-Derivate    vorliegen  können.

   Auch Verbindungen dieser Formel (7) dürfen  keine     o-Hydroxylgruppen        (o-ständig    zum     Amid-Stick-          stoffatom)    enthalten;     Y20    bzw.

       Y'20    bedeuten hierin ein  Wasserstoffatom, eine niedere     Alkylgruppe    (1 bis 4       Kohlenstoffatome    enthaltend), eine     Sulfonsäuregruppe     oder     eine    gegebenenfalls     verätherte        Hydroxylgruppe            (Cl-C6-Aether)    und m kann für den Fall der     Sulfonsäu-          regruppe    die Zahl 1 oder 2 darstellen, ansonsten die  Zahl 1.

   Auch bei dieser Formel genügt in der Substitu  tion der beiden aromatischen Ringe ein Unterschied     in     Art, Zahl oder Position oder     Substituenten.       d) Verbindungen der Formel  
EMI0003.0051     
    In dieser Formel bedeuten     Y21    und     Y22    bzw.

       Y'21    und       Y'22    gleich- oder verschiedenartige     Substituenten    der  Reihe Chlor, Brom,     Alkyl    mit 1 bis 4     Kohlenstoffatomen     und     Nitrogruppe    und ausserdem einer der beiden     Substi-          tuenten        Y91    oder Y92 bzw.

       Y'21    und     Y'e    ein Wasserstoff     5s          atom,    eine         Carbonsäuregruppe,    eine     Carbonsäurealkylestergruppe     mit 1 bis 8     Kohlenstoffatomen    in der     Alkylgruppe,    eine       Sulfonsäuregruppe,    oder eine     Sulfonsäureamidgruppe     und     Y22    bzw.

       Y'22    eine     Hydroxylgruppe.       e)     Verbindungen    der Formel  
EMI0003.0077     
      worin     Y23    Wasserstoff, eine 1 bis 4     Kohlenstoffatome     enthaltende     Alkylgruppe    oder ein Halogenatom der  Gruppe F,     CI,        Br    bedeutet und     Y24        und        Y25    eine 1 bis 4       Kohlenstoffatome    enthaltende     Alkylgruppe,    eine Halo-         genalkylgruppe    mit Cl und F als Halogen oder ein  Halogenatom der Gruppe F, Cl,

       Br    darstellen.  



  f) Verbindungen der Formel  
EMI0004.0013     
    mit den oben angegebenen Bedeutungen für     Y24    und     Y25     und Stellung der     Methylgruppen    vorzugsweise in den  Positionen 3 und 4.    g) Verbindungen der Formel  
EMI0004.0017     
    mit der oben angegeben Bedeutung für     Y24.       h) Verbindungen der Formel  
EMI0004.0019     
    worin     Y..26    und     Y'"6    sich in Stellung und/oder Bedeutung  unterscheiden und für ein Wasserstoffatom, ein Chlor  atom oder eine     Methylgruppe    stehen.  



  Die erfindungsgemäss zu verwendenden     Oxalsäure-          diarylamide    können sich - jeweils für die eine oder die  andere     Amidgruppierung,    um der Forderung nach asym  metrischem Aufbau zu entsprechen - von den nachfol  gend beispielsweise aufgeführten Aminen ableiten:

    a)     Aniline:     Anilin,     2-Chloranilin,        4-Chloranilin,        3-Chloranilin,          2,4-Dichloranilin,        3,4-Dichlorandin          2,4,6-Trichloranilin    und die entsprechende     Bromanili-          ne,          2ä        Fluoranilin,        3-Fluoranilin,        4-Fluoranilin     2; Jodanilin,     4-Jodanilin    .

         3,5-Dijodanilin          2-Methyl-,        3-Methyl-    oder     4-Methylanilin,          2,4-Dimethylanilin,        2,5-Dimethylanilin          2,6-Diäthylanilin          2-Methyl-5-isopropylanilin          3-Trifluormethylanilin          3,5-bis-Trifluormethylanilin          4-Nitro-,        2-Nitro-    und     3-Nitroanilin,

            3-Hydroxy-    oder     4-Hydroxy-anilin          2-Aminodiphenyl          m-Aminoacetanilid,        p-Aminoacetanilid          3-Aminobenzoesäure,        4-Aminobenzoesäure    und deren       Amide          Anthranilsäure    und deren     Methyl-    und     Aethylester          p-Amino-N,N-dimethylanilin          4-Aminomethylbenzoat    und     -äthylbenzoat          Metanilsäure,        Sulfanilsäure,

          Metanilamid,        Sulfanila-          mid          4-Hydroxy-3,5-ditert.-butylanilin          4-Hydroxy-3,5-dichloranilin            4,5-Dichlorsulfanilsäure          4-Methyl-3-chloranilin          2-Chlor-4-trifluormethylanilin          2,4-Dimethyl-6-nitroanilin     b)     Naphthylamine:          Amide    des     :

  t-Naphthylamins,    des     ss-Naphthylamins     sowie der nachfolgenden     Sulfonsäuren    der     Naphthylami-          ne:          1-Naphthylamin-4-sulfonsäure          1-Naphthylamin-5-sulfonsäure          1-Naphthylamin-8-sulfonsäure          2-Naphthylamin-l-sulfonsäure          2-Naphthylamin-5-sulfonsäure          2-Naphthylamin-4,8-disulfonsäure          2-Naphthylamin-6,

  8-disulfonsäure          8-Hydroxy-l-naphthylamin-4-sulfonsäure          8-Hydroxy-2-naphthylamin-6-sulfonsäure          8-Hydroxy-l-naphthylamin-4,6-disulfonsäure          8-Hydroxy-l-naphthylamin-3,6-disulfonsäure          8-Hydroxy-2-naphthylamin-3,6-disulfonsäure     Die erfindungsgemäss zu verwendenden     Oxalsäure-          bisarylamide    der     allgemeinen    Formel (1) sind in an sich  bekannter Weise zugänglich.

   Man kann zu ihnen gelan  gen, indem nach an sich bekannten Methoden     Oxalsäure     oder deren Ester in erster Stufe halbseitig     amidiert     werden durch Umsetzung von     Oxalsäure    oder     Oxalsäu-          reestern,    insbesondere     Alkylestern,    mit etwa     äquimola-          ren    Mengen entsprechender primärer Amine     A-NH2     bzw.     B-NH2    (worin A und B die obengenannte Bedeu  tung besitzen).

   Eine bevorzugte Methode besteht zum  Beispiel darin, dass     Oxalsäure,        Oxalsäurehalbester    oder       Oxalsäurediester    mit     gleichartigen    oder verschiedenarti  gen     Esterresten    mit etwa     äquimolaren    Mengen eines der      vorgenannten Amine in der     Schmelze    oder in gegenüber  den Reaktionspartnern     inerten    organischen Lösungsmit  teln in     Gegenwart    von wasserfreier Borsäure bei Tempe  raturen zwischen etwa 50 und 200  C kondensiert  werden.  



  Nach Isolierung des so erhaltenen     Amid-esters,    bzw.  der     Amid-Säure    werden in zweiter Stufe die noch  verbliebene     Carboxylgruppe    bzw.     Carboxylatgruppe    des       Oxalsäurehalbamides    mit einem zweiten, von dem in  erster Stufe gewählten Amin verschiedenen Amin A  NHz bzw.     B-NHz    unter analogen Bedingungen konden  siert, wobei im allgemeinen zweckmässig eine um 50 bis  100  C höhere Temperatur, d. h. etwa zwischen 100  und 250  C liegend, gewählt wird. Auch hier setzt man  normalerweise etwa     äquimolekulare    Mengen ein.  



  Geeignete     inerte    organische Lösungsmittel wie vor  stehend erwähnt, sind insbesondere solche mit einem  oberhalb etwa 160  C liegenden Siedepunkt, also zum  Beispiel höhere     Benzolkohlenwasserstoffe    oder     haloge-          nierte    Benzole wie die     Di-    oder     Trichlorbenzole.     



  Die Einführung der zweiten     Amidgruppierung    kann  andererseits auch durch halbseitige     Verseifung    des in  erster Stufe hergestellten     Amid-Esters    zur     Amid-Säure,          überführung    in das     Amid-Säurehalogenid    und nachfol  gende     Arnidierung    der     Säurehalogenidgruppe    erfol  gen.  



  Mit Hilfe der     obenstehend    unter Formel (1) und den  nachfolgenden Formeln beschriebenen Verbindungen  können im     Prinzip    alle solchen organischen Materialien  ausserhalb der Textilindustrie stabilisiert und geschützt  werden, die durch den     Einfluss    ultravioletter Strahlen in  irgendeiner Form geschädigt oder zerstört werden.

   Sol  che Schädigungen durch Einwirkung der gleichen Ursa  che, nämlich     Ultraviolettstrahlung,    können sehr verschie  denartige Auswirkungen haben, beispielsweise Farb  änderung, Änderung der mechanischen Eigenschaften  (Brüchigkeit,     Rissigkeit,    Reissfestigkeit, Biegefestigkeit,       Abriebfestigkeit,    Elastizität, Alterung), Einleitung uner  wünschter chemischer Reaktionen (Zersetzung von emp  findlichen chemischen Substanzen, z. B. photochemisch  induzierte Umlagerungen, Oxydation usw. (beispielswei  se von ungesättigten Fettsäuren enthaltenden Ölen),  Auslösung von Verbrennungserscheinungen und Reizun  gen (z.

   B. bei menschlicher Haut)     u.a.m.    Von bevorzug  ter Bedeutung ist die Anwendung der oben definierten       Oxalsäurederivate    zum Schutze von     Polykondensations-          produkten    und     Polyadditionsprodukten    gegen     Ultravio-          letteinwirkung.        Darüberhinaus    zeigt eine ganze Reihe  der oben definierten Verbindungen neben der besagten       Ultraviolett-Schutzwirkung    auch einen Stabilisierungsef  fekt gegenüber Sauerstoff- und Hitzeeinwirkung sowie  antistatische Eigenschaften.  



  Die zu schützenden - wie oben definierten   organischen Materialien können in den verschiedensten  Verarbeitungszuständen und Aggregatzuständen vorlie  gen, während ihr gemeinsames Merkmal in einer Emp  findlichkeit gegenüber     Ultraviolettstrahlung    besteht.  



  Als     niedrigmolekulare    oder     höhermolekulare    Sub  stanzen, für die das erfindungsgemässe Verfahren zum  Schützen bzw. Stabilisieren in Betracht kommen, seien  beispielsweise - ohne Begrenzung hierauf - ge  nannt:  Organische Naturstoffe,     UV-empfindliche    Farbstof  fe, Verbindungen, die als Nahrungsmittel oder in Nah  rungsmitteln durch Belichtung zersetzt werden (ungesät  tigte Fettsäuren in Ölen) usw.    Als hochmolekulare organische Substanzen seien bei  spielsweise genannt:  I.

   Synthetische organische hochmolekulare Materia  lien wie:  a)     Polymerisationsprodukte    auf Basis mindestens  eine     polymerisierbare        Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppel-          bindung    enthaltender organischer Verbindungen, d. h.  deren Homo- oder     Copolymerisate    sowie deren Nachbe  handlungsprodukte wie beispielsweise     Vernetzungs-,          Pfropfungs-    oder Abbauprodukte,     Polymerisat-Ver-          schnitte,        Modifizierungsprodukte    durch Abwandlung  reaktiver Gruppierungen im     Polymermolekül    usw., wie  z.

   B.     Polymerisate    auf Basis von     a,ss-ungesättigten        Car-          bonsäuren    (z. B.     Acrylate,        Acrylamide,        Acrylnitril),    von       Olefin-Kohlenwasserstoffen    wie z.

   B.     x-Olefinen,        Aethy-          len,        Propylen    oder Dienen, d. h. also auch Kautschuke  und kautschukähnliche     Polymerisate    (auch sog.     ABS-          Polymerisate),        Polymerisate    auf Basis von     Vinyl-    und       Vinyliden-Verbindungen    (z.

   B.     Styrol,        Vinylester,        Vi-          nylchlorid,        Vinylalkohol),    von     halogenierten        Kohlenwas-          serstoffen,    von ungesättigten Aldehyden und     Ketonen,          Allylverbindungen    usw.;  b) andere     Polymerisationsprodukte    wie z. B. durch  Ringöffnung erhältlich, z. B.

   Polyamide vom     Polycapro-          lactem-Typ,    ferner     Formaldehyd-Polymerisate    oder Po  lymere, die sowohl über Polyaddition als auch Polykon  densation erhältlich sind, wie Polyäther,     Polythioäther,          Polyacetale,        Thioplaste.       c)     Polykondensationsprodukte    oder     Vorkondensate     auf Basis bi- oder polyfunktioneller Verbindungen mit  kondensationsfähigen Gruppen, deren Homo- und       Mischkondensationsprodukte    sowie Produkte der Nach  behandlung, wofür beispielsweise genannt seien:  Polyester [gesättigte (z.

   B.     Polyäthylenterephtha-          lat)    oder ungesättigte (z. B.     Maleinsäure-Dialkohol-Poly-          kondensate    sowie deren Vernetzungsprodukte mit     anpo-          lymerisierbaren        Vinylmonomeren),        unverzweigte    sowie  verzweigte (auch auf Basis     höherwertiger    Alkohole, wie  z. B.     Alkydharze)],    Polyamide (z. B.     Hexamethylendia-          minadipat),        Maleinatharze,        Melaminharze,        Phenolharze     (z.

   B.     Novolake),        Anilinharze,        Furanharze,        Carbamid-          harze,    bzw. auch deren     Vorkondensate    und analog  gebaute Produkte,     Polycarbonate,        Silikonharze    und an  dere.  



  d)     Polyadditionsprodukte    wie     Polyurethane    (vernetzt  und     unvernetzt),        Epoxydharze.     



       II.    Halbsynthetische organische Materialien wie z. B.       Celluloseester,    bzw. Mischester (Acetat,     Propionat),        Nit-          rocellulose,        Celluloseäther,    regenerierte     Cellulose    (Vis  kose,     Kupferammoniak-Cellulose)    oder deren Nachbe  handlungsprodukte oder     Casein-Kunstoffe.     



       III.    Natürliche organische Materialien animalischen  oder vegetabilischen Ursprungs, beispielsweise auf Basis  von     Cellulose    oder Proteinen wie Bast, Jute, Hanf, Felle  und Haare, Leder,     Holzmassen    in feiner Verteilung,  Naturharze (wie Kolophonium, insbesondere Lackhar  ze), Gelatine, Leime, ferner Kautschuk,     Guttapercha,          Balata,    sowie deren     Nachbehandlungs-,    und     Modifizie-          rungsprodukte,    Abbauprodukte, durch Abwandlung  reaktionsfähiger Gruppen erhältliche Produkte.

        Die in Betracht kommenden organischen Materia  lien, insbesondere Kunststoffe der Klasse der     Polymeri-          sate    des     Vinylchlorids    und     Propylens,    gesättigte und  ungesättigte Polyester,     Cellulosen    und Polyamide, kön  nen in den verschiedenartigsten Verarbeitungszuständen  (Rohstoffe, Halbfabrikate oder Fertigfabrikate) und Ag  gregatzuständen vorliegen. Sie können einmal in Form  der verschiedenartigsten geformten Gebilde vorliegen,  d. h. also z.

   B. vorwiegend dreidimensional ausgedehnte  Körper wie Profile, Behälter oder     verschiedenartigste     Werkstücke, Schnitzel oder Granulate, Schaumstoffe;  vorwiegend zweidimensional ausgedehnte Körper wie  Filme, Folien, Lacke, Imprägnierungen und Beschichtun  gen oder vorwiegend eindimensional ausgebildete Körper  wie Fäden, Fasern, Flocken, Borsten,     Drähte.    Die  besagten Materialien können andererseits auch in     unge-          formten    Zuständen in den     verschiedenartigsten    homoge  nen und     inhomogenen    Verteilungsformen und Aggregat  zuständen vorliegen, z.

   B. als Pulver, Lösungen, normale  und umgekehrte Emulsionen (Cremen), Dispersionen,       Latices,    Sole, Gele, Kitte, Wachse, Kleb- und Spachtel  massen usw.  



  Fasermaterialien können in den verschiedensten  nichttextilen Verarbeitungsformen vorliegen, z. B. als       Endlosfäden,    Faservliese,     Filze,    Watten,     Beflockungs-          Gebilde    oder als Papiere, Pappen usw.  



  Die neuen Stabilisatoren können beispielsweise auch  wie folgt eingesetzt werden:  a) In kosmetischen Präparaten, wie Parfüms, gefärb  ten und ungefärbten Seifen und Badezusätzen,     Haut-          und    Gesichtscremen, Pudern,     Repellants    und     insbeson-          deren    Sonnenschutzölen und -cremen;    b) In Mischungen mit sogenannten      Carrieren ,          Antioxydantien,    anderen Lichtschutzmitteln, Hitzestabi  lisatoren oder chemischen Bleichmitteln;

      c) In Mischung mit     Vernetzern;       d) In Kombination mit Waschmitteln, wobei die  Waschmittel und Stabilisatoren den zu benützenden  Waschbädern auch getrennt zugefügt werden können;    e) In Gelatine-Schichten für photographische     Zwek-          ke;       f) In Kombination mit polymeren Trägermaterialien       (Polymerisations-,        Polykondensations-    oder     Polyaddi-          tionsprodukten),    in welche die Stabilisatoren gegebenen  falls neben anderen Substanzen in gelöster oder     disper-          gierter    Form eingelagert sind, z.

   B. bei     Beschichtungs-,     oder Bindemitteln (Lösungen, Dispersionen, Emulsio  nen) für Vliese, Papier, Leder;  g) Als Zusätze zu den verschiedensten industriellen  Produkten, um deren     Alterungsgeschwindigkeit    herabzu  setzen, z. B. als Zusatz zu Leimen,     Klebemitteln,    An  strichstoffen usw.  



  Die erfindungsgemäss zu verwendenden neuen Stabi  lisierungsmittel werden vorzugsweise den Materialien vor  oder während deren Verformung zugesetzt bzw. einver  leibt. So kann man sie beispielsweise bei der Herstellung  von Filmen, Folien, Bändern oder     Formkörpern    der  Pressmasse oder     Spritzgussmasse    beifügen oder vor dem  Verspinnen in der Spinnmasse lösen,     dispergieren    oder  anderweitig fein     verteilen.    Die Schutzmittel können auch    den     Ausgangssubstanzen,    Reaktionsgemischen oder Zwi  schenprodukten zur Herstellung voll- oder halbsyntheti  scher organischer Materialien vor oder während der  chemischen Umsetzung zugesetzt werden, z.

   B. bei Poly  kondensationen (also auch     Vorkondensaten),    bei     Poly-          merisationen    (also auch     Prepolymeren)    oder bei Polyad  ditionen.  



  Eine wichtige anwendungstechnische Variante für  die erfindungsgemäss zu verwendenden Stabilisierungs  mittel besteht darin, dass diese Stoffe einer Schutzschicht  einverleibt werden, welche das dahinter befindliche  Material schützen. Dies kann in der Form geschehen,  dass die     Ultraviolett-Absorber    auf die Oberflächen  schicht (eines Filmes, eines mehrdimensionalen Form  körpers) aufgebracht werden.

   Man kann dies beispiels  weise nach einer Art Färbeverfahren erreichen oder die  Wirksubstanz in einen     Polymerisat-    (Polykondensat-,       Polyaddukt-)    Film einbetten gemäss an sich bekannten       Oberflächenbeschichtungsmethoden    für polymere Sub  stanzen, oder man kann die Wirksubstanz in gelöster  Form vermittels eines geeigneten Lösungsmittels in die  Oberflächenschicht     eindiffundieren    oder     einquellen    las  sen. Eine andere wichtige Variante besteht darin, dass  der     Ultraviolettabsorber    in ein selbsttragendes im we  sentlichen zweidimensionales Trägermaterial eingebettet  wird, z.

   B. eine Folie oder eine Gefässwandung, um  damit von der     dahinterliegenden    Substanz Ultraviolett  strahlung abzuhalten (Beispiele: Schaufenster, Filme,  Klarsichtpackungen Flaschen).  



  Es ist aus Vorstehendem selbstverständlich, dass  neben dem Schutz des Substrates oder der Trägersub  stanz, welches den     Ultraviolettabsorber    enthält, gleich  zeitig auch der Schutz von anderen Begleitstoffen des  Substrates erreicht wird, beispielsweise Farbstoffen,     An-          tioxydatine,    Desinfektionszusätzen,     Antistatika    und an  deren Appreturen, Weichmachern und     Füllmütteln.     



  Je nach der Art der zu schützenden oder zu       tabilisierenden    Substanz, nach deren Empfindlichkeit  oder der anwendungstechnischen Form des     Schützens     und     Stabilisierens    kann die erforderliche Menge an  Stabilisator innerhalb weiter Grenzen variieren, bei  spielsweise zwischen etwa 0,01 und 10 Gewichtsprozent,  bezogen auf die zu schützende     Substratmenge.    Für die  meisten praktischen     Belage    genügen indessen Mengen  von etwa 0,05 bis 2 %.  



  Oft ist es zweckmässig, die oben erwähnten Licht  schutzmittel in Kombination mit     sterisch    gehinderten       Phenolen,    Estern der     Thiodipropionsäure    oder organi  schen Phosphorverbindungen einzusetzen.  



  Die in den nachfolgenden Herstellungsvorschriften  und Beispielen genannten Teile und Prozente stellen  immer Gewichtsteile und Gewichtsprozente dar, soweit  nicht anders angegeben.    <I>Herstellungsvorschrift</I>  9.1 Teile der Verbindung der Formel  
EMI0006.0066     
      werden     mit    6,5 Teilen     3,4-Dichloranilin    und 0,5 Teilen  Borsäure     während    2 Stunden bei 175  bis 180  c       verrührt,    wobei der entstehende Alkohol     fortwährend          abdestilliert    wird. Man löst dann die Schmelze in       Dimethylformamid    und versetzt die Lösung bei 20  C  mit Wasser.  



  Das Produkt der Formel  
EMI0007.0008     
    scheidet sich dabei in Form     beinahe    farbloser Kristalle  ab. Ausbeute: ca. 12 Teile.  



  Ein dreimal aus     Benzol-Methanol    umkristallisiertes  Analysenprodukt schmilzt bei 234  bis 235  C und zeigt    folgende Daten:         C14H902N.,CH3:    berechnet: C 48,94 H 2,64 N 8,15  gefunden: C 49,09 H 2,48 N 8,17  In gleicher oder anderer Weise wurde die in den  nachfolgenden Tabellen aufgeführten Verbindungen her  gestellt. In diesen Tabellen bedeuten:  Spalte I : Formel-Nr.  



  Spalten     II    +     III    : Definition der Verbindung  Spalte IV : Schmelzpunkt  C     (unkorrigiert)     Spalte V : Analysendaten C, H, N  (1. Zeile berechnet  2. Zeile gefunden )  Zu Verbindung     No.    () in Tabelle     D2    ist zu bemer  ken, dass der     C12H25-Rest    ein Gemisch verschieden  verzweigter     Isomeren    darstellt (aus     Tetramerisierung    von  4     Propylenmolekeln).     
EMI0007.0021     
  
EMI0007.0022     
  
    D1     
EMI0007.0023     
  
    I <SEP> II <SEP> (V1=) <SEP> III <SEP> (W <SEP> =) <SEP> IV <SEP> V
<tb>  252 <SEP> 58.94 <SEP> 3.89 <SEP> 14.73
<tb>  16.

   <SEP> -H <SEP> -NO2 <SEP> 253 <SEP> 59.20 <SEP> 4.00 <SEP> 14.60
<tb>  17. <SEP> 211 <SEP> 65,87 <SEP> 5.13 <SEP> 16.46
<tb>  H <SEP> --I@H2
<tb>  212 <SEP> 65.86 <SEP> 5.05 <SEP> 16.32
<tb>  18. <SEP> -H <SEP> -NH-CO-CH <SEP> 295 <SEP> 64.63 <SEP> 5.09 <SEP> 14.14
<tb>  3 <SEP> 297 <SEP> 64.48 <SEP> 4.94 <SEP> 14.16
<tb>  f
<tb>  a
<tb>  19. <SEP> -H <SEP> -COOH <SEP> > <SEP> 330 <SEP> 63.38 <SEP> 4.26 <SEP> 9.86
<tb>  63.66 <SEP> 4.39 <SEP> 10.01
<tb>  20. <SEP> -H <SEP> -COC1 <SEP> 229 <SEP> 59.51 <SEP> 3.66 <SEP> 9.25
<tb>    231 <SEP> 59.85 <SEP> 3.70 <SEP> 9.22
<tb>  > <SEP> 330 <SEP> 63.59 <SEP> 4.63 <SEP> 14.83
<tb>  21. <SEP> -H <SEP> -CONH2
<tb>  63.22 <SEP> 4.63 <SEP> 14.65
<tb>  267 <SEP> 69.85 <SEP> 7.39 <SEP> 10.63
<tb>  22. <SEP> -H <SEP> -CO-NFi-CH2CH-<B>CH</B> <SEP> 2CH3 <SEP> - <SEP> 69.87 <SEP> 7.28 <SEP> 10.72
<tb>  269
<tb>  (CH2)<B>-CH</B> <SEP> 3
<tb>  23.

   <SEP> -H <SEP> -COONa <SEP> i <SEP> 330 <SEP> 58.83 <SEP> 3.62 <SEP> 9.15
<tb>  58.59 <SEP> 3.70 <SEP> 9.28       
EMI0008.0001     
  
    Dl
<tb>  v
<tb>  \ <SEP> II <SEP> (V1=) <SEP> III <SEP> (W1=) <SEP> IV <SEP> V
<tb>  202 <SEP> 65.37 <SEP> 5.16 <SEP> 8.97
<tb>  24#i <SEP> -H <SEP> -COOC2H5 <SEP> 203 <SEP> 65.59 <SEP> 5.28 <SEP> 8.98
<tb>  75 <SEP> 76.43 <SEP> 8.88 <SEP> 6.86
<tb>  25.' <SEP> -H <SEP> -012H25 <SEP> 90 <SEP> 76.56 <SEP> 8.61 <SEP> 6.91
<tb>  222 <SEP> 63.89 <SEP> 3.90 <SEP> 7.<B>1</B>0
<tb>  26. <SEP> -,;

  00-- < ZD <SEP> Cl <SEP> -H <SEP> 223 <SEP> 63.65 <SEP> 3.99 <SEP> 7.19
<tb>  217 <SEP> 67.59 <SEP> 5.67 <SEP> 9.85
<tb>  27 <SEP> " <SEP> -H <SEP> j <SEP> -GH2CH2 <SEP> OH <SEP>   218 <SEP> 67.48 <SEP> 5.58 <SEP> 9.89
<tb>  i
<tb>  28 <SEP> 254 <SEP> 64.42 <SEP> 4.73 <SEP> 9.39
<tb>  . <SEP> -H <SEP> -GH <SEP> 2 <SEP> COOH <SEP>   256 <SEP> 64.47 <SEP> 4.75 <SEP> 9.32
<tb>  178 <SEP> 72.95 <SEP> 6.80 <SEP> 9.45
<tb>  i
<tb>  29. <SEP> -H <SEP> -CH2CH2CH2CH3 <SEP> 180 <SEP> 72.93 <SEP> 6.61 <SEP> 9.58
<tb>  6       
EMI0009.0001     
  
    D2
<tb>  (30) <SEP> V2-NH-CO-CO-NH-W2
<tb>  I <SEP> <B><U>11</U></B> <SEP> (V2=) <SEP> III <SEP> (W2=) <SEP> IV <SEP> V
<tb>  271 <SEP> 62.40 <SEP> 4.54 <SEP> 9.70
<tb>  3<B>1</B>.

   <SEP> Cl--@-- <SEP> -0-CH <SEP> 3
<tb>  272 <SEP> 62.30 <SEP> 4.51 <SEP> 9.59
<tb>  <B>32,</B> <SEP> <I>c</I> <SEP> CF3 <SEP> 189 <SEP> 46.79 <SEP> 2.21 <SEP> 6.82
<tb>  <B>c#</B> <SEP> 47.00 <SEP> 2.45 <SEP> 6.81
<tb>  190
<tb>  CF3
<tb>  Cl <SEP> 249
<tb>  <B>33- <SEP> -</B> <SEP> <I>43.33 <SEP> 2.34 <SEP> 7.22</I>
<tb>  Cl <SEP> 250 <SEP> 43.24 <SEP> 2.24 <SEP> 7.25
<tb>  289 <SEP> 54.00 <SEP> 3.91 <SEP> 8.42
<tb>  3' <SEP> - <SEP> - <SEP> CH3 <SEP> 290 <SEP> 54.13 <SEP> 3.92 <SEP> 8.45
<tb>  CF3 <SEP> 203 <SEP> <I>42.73</I> <SEP> 2.15 <SEP> <I>6.64</I>
<tb>  3@' <SEP> B <SEP> - <SEP> 204 <SEP> 42.53 <SEP> 2.40 <SEP> 6.61
<tb>  Cl
<tb>  36.

   <SEP> 3 <SEP> 209 <SEP> 42.22 <SEP> 1.99 <SEP> 6.15
<tb>  CF3 <SEP> 210 <SEP> 42.12 <SEP> 1.82 <SEP> 6.36
<tb>  C1 <SEP> 227 <SEP> 55.75 <SEP> 3#74 <SEP> 8.67
<tb>  37' <SEP> OH3<B>-Z5>-</B> <SEP> 228 <SEP> 56.04 <SEP> 3.49 <SEP> 8.86
<tb>  C1
<tb>  <B>38-</B> <SEP> CF3 <SEP> 191 <SEP> 53.87 <SEP> 3.39 <SEP> 7.85
<tb>  CH3-0-- <SEP> <B>-z#</B> <SEP> 192 <SEP> 54.09 <SEP> 3.65 <SEP> 7.92
<tb>  Cl
<tb>  CF3 <SEP> 165 <SEP> 52.32 <SEP> 3.10 <SEP> 7.18
<tb>  39. <SEP> cH3-Q- <SEP> _
<tb>  <B>1</B>66 <SEP> 52#03 <SEP> 3.<B>1</B>0 <SEP> 7.23
<tb>  CF3       
EMI0010.0001     
  
    D2
<tb>  (40) <SEP> V2-NH--CO-<B>CO</B>-NH <SEP> W2
<tb>  <B>1</B> <SEP> 11 <SEP> (V2=) <SEP> <B><U>1</U></B>11 <SEP> (W2=) <SEP> IV <SEP> V
<tb>  C1 <SEP> 225 <SEP> 56,99 <SEP> 4.18 <SEP> 8.31
<tb>  41.

   <SEP> <B>CH</B>3 <SEP> - <SEP> - <SEP> 226 <SEP> 57.71 <SEP> 4.25 <SEP> 8.43
<tb>  CH <SEP> 3 <SEP> C1
<tb>  205 <SEP> 72.32 <SEP> 6.43 <SEP> 9.92
<tb>  42. <SEP> CH <SEP> 3--@ <SEP> --CH3 <SEP> _
<tb>  ' <SEP> 206 <SEP> 72.61 <SEP> 6.52 <SEP> 10.00
<tb>  CH <SEP> 3
<tb>  @+3. <SEP> CH <SEP> - <SEP> - <SEP> CF3 <SEP> 183 <SEP> 55.07 <SEP> 3.81 <SEP> 7.56
<tb>  3
<tb>  184 <SEP> 55.17 <SEP> 3.97 <SEP> 7.56
<tb>  CH <SEP> 3 <SEP> Cl
<tb>  CF3 <SEP> 178 <SEP> 53,47 <SEP> 3.49 <SEP> 6.93
<tb>  44.

   <SEP> CH <SEP> 3 <SEP> - <SEP> F <SEP> 179 <SEP> 53.77 <SEP> 3.60 <SEP> 6.92
<tb>  CH <SEP> 3 <SEP> C <SEP> 3
<tb>  CH <SEP> 3 <SEP> 207 <SEP> 75.45 <SEP> 5.70 <SEP> 8.80
<tb>  45' <SEP> w <SEP> 75.16 <SEP> 5.65 <SEP> 8.83
<tb>  208
<tb>  CH <SEP> 3
<tb>  - <SEP> <B>- < #</B>CH3 <SEP> 182 <SEP> 74.98 <SEP> 5,30 <SEP> 9.21
<tb>  46.
<tb>  183 <SEP> <B>74.71</B> <SEP> 5.24 <SEP> 9.24
<tb>  <B>p</B>
<tb>  - <SEP> --C1 <SEP> 226 <SEP> 66.57 <SEP> 4.03 <SEP> 8.63
<tb>  47' <SEP> 227 <SEP> 66.53 <SEP> 3.75 <SEP> 8.59
<tb>  230 <SEP> 58.55 <SEP> 3.55 <SEP> 7.59
<tb>  ' <SEP> 48.Br <SEP> 58.47 <SEP> 3.30 <SEP> 7.65
<tb>  231
<tb>  CF3 <SEP> 200
<tb>  ä
<tb>  <B>- < CD- <SEP> - < z#</B> <SEP> 51,00 <SEP> 2.85 <SEP> 11.90
<tb>  49. <SEP> 02N <SEP> _
<tb>  201 <SEP> 51:

  18 <SEP> 2.79 <SEP> 12.00       
EMI0011.0001     
  
    D2
<tb>  (50) <SEP> V2--NH-CO-CO-NH-W2
<tb>  I <SEP> 1I <SEP> (V2=) <SEP> III <SEP> (W2=) <SEP> IV <SEP> V
<tb>  - <SEP> CF3 <SEP> 188 <SEP> 47.77 <SEP> 2.41 <SEP> 7.34
<tb>  51. <SEP>   Cl <SEP> 18
<tb>  C1 <SEP> 9 <SEP> 47#93 <SEP> 2.56 <SEP> <B>7.57</B>
<tb>  CH <SEP> 3 <SEP> 240 <SEP> 72.32 <SEP> 6.43 <SEP> 9.92
<tb>  52.
<tb>  CH <SEP> 3 <SEP> 242 <SEP> 72.02 <SEP> 6.46 <SEP> 9.76
<tb>  CH <SEP> 3
<tb>  53, <SEP> N<U>\-</U>C---#- <SEP> _ <SEP> 1 <SEP> <B>></B> <SEP> 330 <SEP> 60.11 <SEP> 60.19 <SEP> 3.36 <SEP> 3.39 <SEP> 14.02 <SEP> 14.16
<tb>  277 <SEP> 63.99 <SEP> 5.37 <SEP> 9.33
<tb>  5@. <SEP> H5C20---@- <SEP> ---C>--OH <SEP> 279 <SEP> <B>63.95</B> <SEP> 5.34 <SEP> 9.06
<tb>  55.

   <SEP> 0 <SEP> 302 <SEP> 67.01 <SEP> 4.29 <SEP> 7.44
<tb>  1I <SEP>   @--C--O----- <SEP> -- < ---OH <SEP> 304 <SEP> 66.98 <SEP> 4.24 <SEP> 7.49       <I>Beispiele</I>    In den nachfolgenden Beispielen bedeuten ebenfalls  Teile, sofern     nichts    anderes bemerkt wird, Gewichtsteile  und die Prozente Gewichtsprozente.  



  In diesen Beispielen wurden jeweils typische Vertre  ter für jeweilige Untergruppen von Verbindungen     ge-          mäss    Erfindung     verwendet.    Prinzipiell sind alle der in  der vorangegangenen Beschreibung erwähnten Verbin  dungen sowie deren Äquivalente in gleicher Weise  geeignet, wobei lediglich die Löslichkeit der in Frage       kommenden    Verbindung in dem anzuwendenden Sub  strat zu berücksichtigen bzw. im Handversuch zu ermit-         teln    ist.

   Gegebenenfalls zu beachten ist     schliesslich    noch  der Umstand, dass das     Absorptionsmaximum    der einzu  arbeitenden Verbindung durch die     Substituenten    im  aromatischen Rest beeinflusst wird.  



  <I>Beispiel 1</I>  Es wird ein     Acetylcellulosefilm    von ca.<B>5011</B> Dicke  durch Ausgiessen einer 10     o/oigen        acetonischen        Acetyl-          celluloselösung,    welche 10/0 (berechnet auf     Acetylcellulo-          se)    der Verbindung gemäss     Formel    (51)     enthält,    herge  stellt.

   Nach dem Trocknen     erhält    man folgende     Werte     für die prozentuale Lichtdurchlässigkeit:    
EMI0012.0001     
  
    Wellenlänge <SEP> Lichtdu<U>rchlässigkeit <SEP> in</U>
<tb>  in <SEP> mg <SEP> unbelichtet <SEP> belichtet
<tb>  (l00 <SEP> Stunden <SEP> Fadeometer)
<tb>  260 <SEP> bis <SEP> 310 <SEP> 0 <SEP> 0
<tb>  320 <SEP> 5 <SEP> 5
<tb>  330 <SEP> 20 <SEP> 20
<tb>  340 <SEP> 50 <SEP> 50
<tb>  <B>350</B> <SEP> 75 <SEP> 75       Analog verhalten sich z. B. die Verbindungen der  Formeln (17), (27), (45), (47), und (53).

      <I>Beispiel 2</I>    Eine Paste aus 100 Teilen     Polyvinylchlorid,    59       Volumteilen        Dioctylphthalat    und 0,2 Teilen der Verbin  dung der Formel (45) wird auf dem     Kalander    bei 145 bis  150      C    zu einer Folie von etwa 0,5 mm ausgewalzt. Die  so gewonnene     Polyvinylchloridfolie    absorbiert im Ultra  violett-Bereich von 280     mu    bis 350 mm.  



  Anstelle der Verbindung der Formel (45) kann auch       beispielsweise    eine der Verbindungen der     Formeln    (24),  (29), (33), (47) oder (41) verwendet werden.    <I>Beispiel 3</I>    Eine Mischung aus 100 Teilen Polyäthylen und 0,2  Teilen der Verbindung der Formel (42) wird auf dem       Kalander    bei 130 bis 140  C zu einer Folie     ausgewalzt     und bei 150  C gepresst.  



  Die so erhaltene     Polyäthylenfolie    ist praktisch un  durchlässig für ultraviolettes Licht im Bereich von 280  bis 350     mss.     



  Anstelle der Verbindung der Formel (42) kann auch  beispielsweise eine der Verbindungen der Formel (12),  (34), (46) oder (47) verwendet werden.    <I>Beispiel 4</I>    Eine     Mischung    von 100 Teilen     Polypropylen    und 0,2  Teilen einer der Verbindungen der Formeln (29), (32),  (35), (45) oder (51) wird auf dem     Kalander    bei 170  C  zu einem Fell verarbeitet. Dieses wird bei 230 bis  240  C und einem maximalen Druck von 40     kg/cm2    zu  einer Platte von 1 mm gepresst.  



  Die so erhaltenen Platten sind für ultraviolettes Licht  im Bereich von 280 bis 350     mu    praktisch undurchlässig.       Ähnlich    verhalten s ich auch andere in der Tabelle       aufgeführten    Verbindungen.

      <I>Beispiel 5</I>  0,2 Teile der Verbindung der Formel (14) werden in  1,8 Teilen     Monostyrol    gelöst und mit 0,5 Teilen einer         Kobaltnaphthenat-Monostyrollösung    (enthaltend 1 %  Kobalt) versetzt.     Hierauf    werden 40 Teile eines ungesät  tigten Polyesterharzes auf     Phthalsäure-Maleinsäure-Aet-          hylenglykol-Basis    in     Monostyrol    zugegeben und das       Ganze    während 10 Minuten verrührt.

   Nach     Zutropfen     von 1,7 Teilen einer     Katalysatorlösung        (Methyläthylke-          tonperoxyd    in     Dimethylphthalat)    wird die gut vermisch  te, luftfreie Masse zwischen zwei Glasplatten ausgegos  sen. Nach etwa 20 Minuten ist die 1 mm dicke Poly  esterplatte soweit erstarrt, dass sie aus der Form genom  men werden kann.  



  Sie ist für UV-Licht im Bereich von 280 bis 350     my     undurchlässig.  



  Anstelle der Verbindung der Formel (14) kann  beispielsweise auch eine der Verbindungen der Formeln  (31) oder (32) verwendet werden.    <I>Beispiel 6</I>    25 g     destilliertes        Monostyrol    werden in einer ge  schlossenen Flasche im Wärmeschrank bei 90  C wäh  rend 2 Tagen     vorpolymerisiert.    In die viskose Masse  werden sodann 0,25 g einer Verbindung der Formeln  (45), (46), (48) oder (51) sowie 0,025 g     Benzoylperoxyd     langsam     dazugerührt.    Die Mischung wird darauf in     eine          quaderförmige    Form aus Aluminiumfolie gegossen und  während 1 Tag auf 70  C gehalten.

   Nach dem vollstän  digen Erstarren und Erkalten der Masse wird die Form       auseinandergebrochen.    Der so erhaltene Block wird  anschliessend in einer hydraulischen Presse bei einer  Temperatur von 138  C und einem Druck von  150     kg/cm2    zu einer Platte von 1 mm Dicke     ausge-          presst.     



  Die so hergestellten     Polystyrolplatten    sind für     UV-          Licht    im Bereiche von 280 bis 350 mg undurchlässig.  Sie sind vollkommen farblos. Beim Belichten im     Fadeo-          meter    kann man eine deutliche Verbesserung der Licht  stabilität beobachten, indem     Polystyrolplatten,    welche  Verbindungen der obengenannten Formeln enthalten,  bei einer Belichtung von 200 Stunden keine     Vergilbung     aufweisen,     während    Platten ohne diese Zusätze bereits  vergilbt sind. Ähnlich verhalten sich auch andere in den  Tabellen     aufgeführte    Verbindungen.

        <I>Beispiel 7</I>  8 g     Toluylen-2,        4-düsocyanat/Toluylen-2,    6-     diiso-          cyanat-Mischung    (65:35) und 20 g eines     schwachver-          zeigten    Polyesters aus     Adipinsäure,        Diäthylenglykol    und       Triol        (Hydroxylzahl:

      60) werden ca. 15 Sekunden lang       zusammengerührt.        Dann    gibt man 2     ml    einer     Katalysa-          tormischung,    (bestehend aus 6     ml    eines     tertiären    Amins,  3 ml     Dispergiermittel,    3 ml eines     Stabilisators    und 2 ml  Wasser), sowie 0,28 g einer Verbindung der     Formeln     (32), (35), (45), oder (51) dazu und     rührt    kurz um. Es  bildet sich ein     Schaumvliess,    das nach 30     Minuten        in    ein  Wasserbad gelegt wird.

   Nach weiteren 30 Minuten wird  es mit Wasser gut durchgewaschen und bei Raumtempe  ratur     getrocknet.     



  Der Zusatz eines der obengenannten UV-Absorber  erhöht die Beständigkeit beim Belichten in der     Xenotest-          apparatur.    Obige Absorber sind auch in zahlreichen  anderen     Polyurethanen,    welche auf dem     Isocyanat-          Polyadditionsverfahren    beruhen, gut     einarbeitbar.     



       Ähnlich    verhalten sich auch andere in der Tabelle  aufgeführte Verbindungen.    <I>Beispiel 8</I>    In 10 g reinem Olivenöl werden 0,2 g der Verbindung  der Formel (14) gelöst. Die Lösung erfolgt rasch und  ohne     Erwärmen.        Eine    50     ,u    dicke Schicht dieser Lösung  absorbiert das UV-Licht bis zu 340 mg.  



  Desgleichen lassen sich auch andere fettartige Öle  und     Cremen,    oder Emulsionen, die zu kosmetischen  Zwecken Verwendung finden, zur Lösung der obigen  oder weiteren Verbindungen wie z. B. (32), (39) oder  (51) heranziehen.    <I>Beispiel 9</I>    12 g     Polycrylnitril    werden in 88g     Dimethylformamid     unter     Rühren    bis zur vollständigen Lösung eingestreut.  Dann gibt man 0,1 g der sich     sofort    auflösenden Verbin  dung beispielsweise der Formel (46) dazu. Die viskose  Masse wird sodann auf eine     gereinigte    Glasplatte aufge  tragen und mit einem     Filmziehstab    ausgestrichen.

   Wäh-         rend    20 Minuten wird nun     im        Vakuum-Trockenschrank     bei 120  C und     einem    Vakuum von 150     mm        Hg     getrocknet. Es entsteht eine Folie von ca. 0,05 mm  Dicke, die von der Glasunterlage leicht abgelöst werden       kann.    Die so erhaltene Folie ist vollkommen farblos und  absorbiert UV-Licht bis zu     einer    Wellenlänge von  350     mu    praktisch     vollständig,    während eine Folie ohne  obige Verbindung der Formel (46) mindestens 80 %  des     UV-Lichtes    durchlässt.

   Im übrigen eignen sich auch  die bei Polystyrol erwähnten     Verbindungen    zur Einar  beitung in     Polyacrylnitril.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verwendung von asymmetrischen Oxalsäurediaryla- miden, welche frei von Hydroxylgruppen in ortho- Stellung zu den Bindungen der Arylreste an die Amid- stickstoffatome sind, als Ultraviolettabsorptionsmittel für organische Materialien ausserhalb der Textilindustrie. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verwendung gemäss Patentanspruch von asymme trischen Oxalsäure-diarylamiden der allgemeinen For mel A-NH-CO-CO-NH-B, worin A und B voneinander verschieden sind und einen Benzol- oder Naphthalinrest bedeuten, wobei diese Reste A und B a) in den ortho-Stellungen zum Amidstickstoffatom frei von Hydroxylgruppen sind und b) noch weitere Substituenten enthalten können,
    welche maximal 20 Kohlenstoffatome enthalten und das Absorptionsmaximum der Verbindung nicht auf Werte von oberhalb 400 mg verschieben. 2. Verwendung gemäss Patentanspruch von asymme- trischen Oxalsäure-diarylamiden, die der Formel EMI0013.0086 entsprechen, worin Y1 und Y5 sowie Y'1 und Y'5 ein Wasserstoffatom, Halogenatom oder einen bis zu 20 Kohlenstoffatome enthaltenden Substituenten der Reihe Alkyl,
    substituiertes Alkyl, Benzolrest, Benzylgruppe, ein Gruppe -CO-NH-EI oder -S02NH-El, mit der Bedeutung Wasserstoff, Alkyl oder Aryl für El, eine Gruppe -COOE2 oder -S03E2 mit der Bedeutung Wasserstoff, Alkyl, Aryl oder salzbildendes Kation für E2, eine Nitrogruppe, eine primäre,
    sekundäre oder tertiäre Aminogruppe sowie eine Acylaminogruppe be deuten, wobei ferner Y2, Y3 und Y4 sowie Y'2Y'3 und Y'4 eine Gruppe wie für Y, und Y5 bzw. Y'1 und Y'5 definiert oder eine Hydroxylgruppe darstellend und hierbei a)
    die Substituenten -CO-NH-El, -S02-NH-El, -COOE2, -S03E2 und Hydroxyl, höchstens zweimal in einem Benzolkern anwesend sind, und b) die übrigen von Wasserstoff verschiedenen Substi tuenten höchstens dreimal in je einem Benzolkern anwesend sind. 3.
    Verwendung gemäss Patentanspruch von asymme trischen Oxalsäure-diarylamiden der Formel EMI0014.0001 worin Y11, Y12, Y13, Y14, Y15 sowie Y'11, Y'12, Y13, Y'14 und Y'15 gleich oder verschiedenartig sind und ein Wasserstoffatom, eine Gruppe -CO-NH-EI oder -S02 NH-El mit der Bedeutung Wasserstoff,
    Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder Phenyl für EI, eine Gruppe -COOE2 oder -S03E2 mit der Bedeutung Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Phenyl, Alkali, Ammonium- oder Aminsalz-Ion für E2 darstellen und die von Wasserstoff verschiedenen,
    genannten Substi- tuenten ein- bis zweimal in je einem Benzolkern anwe send sind. 4. Verwendung gemäss Patentanspruch von asymme trischen Oxalsäure-di- a- oder f-naphthalymiden, welche von o-ständigen Hydroxylgruppen frei sind und der allgemeinen Formel EMI0014.0036 entsprechen, worin Y20 bzw.
    Y'20 ein Wasserstoffatom, eine Sulfonsäuregruppe oder eine gegebenenfalls verät- herte Hydroxylgruppe darstellt und m im Falle der Sulfonsäuregruppe die Zahl 1 oder 2, ansonsten die Zahl 1 darstellt. 5.
    Verwendung gemäss Patentanspruch von asymme trischen Oxalsäure-diarylamiden der Formel EMI0014.0047 worin Y21 und Y22 bzw. Y'21 und Y'22 gleich oder verschiedenartige Substituenten der Reihe Chlor, Brom, Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, und Nitrogruppe, und ausserdem einer der beiden Substituenten Y21 oder Y22 bzw.
    Y'21 und Y'22 ein Wasserstoffatom, eine Carbon- säuregruppe, eine Carbonsäurealkylestergruppe mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylgruppe, eine Sulfon- säuregruppe, oder eine Sulfonsäureamidgruppe und Y22 bzw. Y'22 eine Hydroxylgruppe bedeuten. 6.
    Verwendung gemäss Patentanspruch von asymme trischen Oxalsäure-diarylamiden der Formel EMI0014.0074 worin Y23 Wasserstoff, eine 1 bis 4 Kohlenstoffatome enthaltende Alkylgrupe oder ein Halogenatom der Grup pe F, Cl, Br bedeutet und Y24 und Y25 eine 1 bis 5 Kohlenstoffatome enthaltende Alkylgruppe, eine Halo- genalkylgruppe mit Cl und F als Halogen oder ein Halogenatom der Gruppe, F, Cl,
    Br darstellen. <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang ste hen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 5.1 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbe- bereich des Patentes massgebend ist.
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